基于猪去氧胆酸钠的碳纳米管结构分离

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碳纳米管具有优异的光电子、物理特性,在半导体器件、传感探测、生物成像等领域具有广阔的应用前景。由于生长制备技术有限,目前生长合成的碳纳米管材料通常包含着十几种,甚至数十种原子结构。根据卷曲角度的不同,可以分为锯齿型、手性型、扶手椅型。根据导电性质的不同,又可以分为金属性和半导体性。如何从混合结构碳纳米管材料中分离制备出具有单一结构、均一性质的碳纳米管,对于碳纳米管的基础性质研究和功能应用至关重要。为了实现碳纳米管的结构分离,近年来陆续发展出了对碳纳米管的导电类型、直径、手性等具有明显选择性的分离技术。在众多方法中,凝胶色谱法是一种简单、高效、低成本的分离技术,已经对半导体性碳纳米管的结构分离展现出优异的能力。然而,由于金属性碳纳米管与凝胶较弱的相互作用,因此基于凝胶色谱法分离金属性碳纳米管结构仍然是一个挑战。本文针对这一问题,开展了以下两方面工作。(1)本实验发现了一种钠基表面活性剂猪去氧胆酸钠(SHC),并首次将其应用于金属/半导体性碳纳米管分离。结果表明,由SHC和十二烷基硫酸钠(Sodium dodecyl sulfate,SDS)混合表面活性剂包覆的金属性碳纳米管在葡聚糖基凝胶上的吸附能力可以被Na OH调控并显著增强,并且金属性和半导体性碳纳米管在凝胶上的吸附顺序差异大到足以分离。和此相对比,在没有SHC的情况下,金属性碳纳米管的分离效率和纯度显著降低。在基于SHC的混合表面活性剂的体系中,对直径范围在1.2-1.8nm的金属性和半导体性碳纳米管均实现了可控分离。与传统方法相比,不仅提高了金属性碳纳米管的纯度,而且有效地去除了金属性碳纳米管溶液中的无定型碳。(2)在基于实现了高纯金属性碳纳米管分离以后,本实验构建了十二烷基硫酸钠(Sodium dodecyl sulfate,SDS)+SHC+脱氧胆酸钠(Sodium deoxycholate,DOC)的复合表面活性剂体系,对金属富集溶液中包含的不同管径、不同手性的金属性碳纳米管进行进一步的结构分离。首先在34℃的恒温条件下,将使用了SDS和SHC分散的金属性碳纳米管吸附在凝胶柱上。随后通过逐步增加SDS+SHC+DOC洗脱液中的DOC浓度,对吸附在凝胶柱上的不同手性金属性碳纳米管进行选择性洗脱。结果表明,随着DOC浓度增加,金属性碳纳米管的洗脱顺序大致呈现出直径相关性,即小直径金属性碳纳米对应低浓度DOC,大直径金属性碳纳米对应高浓度DOC。基于SDS+SHC+DOC复合表面活性剂体系的凝胶色谱法,本实验成功分离出6种单一手性金属性碳纳米管。这是首次基于凝胶色谱法实现金属性碳纳米管的单一手性分离,为后续金属性碳纳米管的光电性质研究和功能应用探索奠定了重要基础。
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