基于原子层沉积技术制备金属掺杂二氧化钛薄膜作为钙钛矿电子传输层的特性研究

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二氧化钛(Titanium Dioxide,TiO2)薄膜具有在可见光段高透明度,化学性质稳定、合适的导带位置等优点,是钙钛矿太阳能电池常用的电子传输层材料之一。然而,本征TiO2存在高密度的电子陷阱、低迁移率和高电阻率等缺点,这将会造成器件的光电转换效率和稳定性降低等影响。同时,当前制备TiO2电子传输层的方法主要以溶液法为主,该方法制备成本低,却无法形成均匀且致密的的电子传输层,孔隙率较高。大多数研究的解决方法选择了提高电子传输层的厚度,进而减少载流子复合和短路的几率。但是该方法却降低了钙钛矿层的光吸收,使器件的串联电阻增加。为了改善上述存在的问题,本文采用了钽金属掺杂的方式降低本征TiO2的电阻率,采用等离子增强原子层沉积法代替了常用的溶液法来制备致密且厚度可控的本征TiO2薄膜和钽掺杂TiO2薄膜(Ta doped TiO2,Ta-TiO2)。研究Ta掺杂量对薄膜的光学、电学和结构特性的影响。采用热退火处理探讨不同退火温度对薄膜特性的影响。将本征TiO2薄膜、Ta-TiO2薄膜和热退火后的Ta-TiO2薄膜应用到钙钛矿太阳能器件上,分析金属掺杂、热退火处理给器件性能带来的变化。本论文主要的工作内容如下:1.研究了不同钽掺杂浓度对Ta-TiO2薄膜特性的影响。由于本征TiO2的材料和溶液法制备方面的缺陷,本文采用了等离子增强原子层沉积系统制备了Ta-TiO2薄膜。通过不同工艺参数的沉积实验,确定了最佳沉积窗口。通过改变金属钽前驱体源的源通入流量大小控制Ta离子的掺杂含量。结合表征手段,分析Ta-TiO2薄膜的光学特性、能带结构、化学构成和电学特性,寻找最佳的金属掺杂含量。通过实验发现当钽掺杂浓度为1.5%时,薄膜呈现出了最佳的电学特性,但是钽掺杂过高时,由于载流子浓度过高,薄膜特性发生下降。2.研究了不同退火温度对Ta-TiO2薄膜特性的影响。本文通过热退火处理的方式改善TiO2缺陷,从光学特性、能带结构、晶体结构和化学构成等表征手段,寻找最佳的退火温度。通过对比发现400°C退火温度下的Ta-TiO2薄膜具有比未退火Ta-TiO2更好的薄膜特性。3.研究了本征TiO2、未退火Ta掺杂浓度为1.5%的TiO2薄膜和经过400°C退火温度的Ta-TiO2薄膜(400°C Ta-TiO2)作为电子传输层对器件性能的变化。通过器件的J-V曲线、外量子效率测试、能带排列、界面特性和迟滞效应讨论了器件性能变化的原因。通过量测发现,400°C Ta-TiO2薄膜作为钙钛矿太阳能电池的电子传输层表现出了最高的器件效率达到了19.62%,与本征TiO2薄膜作为电子传输层相比器件效率相对提升了16%。
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