第一性原理计算是科学计算中重要的领域，被广泛用于材料计算和量子化学等研究。第一性原理计算材料软件PWmat基于劳伦斯伯克利国家实验室汪林望教授开发的PEtot软件，其采用平面波密度泛函方法求解薛定谔方程，具有可靠性和可扩展等优点。随着高性能计算的发展和GPU在高性能计算领域的应用，很多科学计算的项目采用GPU进行加速，PWmat就是其中之一。本文针对PWmat的GPU实现和本身算法进行了如下工作:　　1.针对PWmat软件GPU版本中未实现的超软赝势部分进行GPU加速，并对代码进行优化，初步得到了2-3倍的加速比。　　2.进一步针对PWmat软件算法收敛较慢的缺点，引入新的能量泛函，调整算法流程来加快能量和原子受力的收敛速度。同时为了得到更精确的力，对力的求解进行修正。经过测试，力的修正项可以对算法的收敛加快2个数量级。　　3.为了加快收敛，另一方面是提供更准确的初始值，针对分子动力学部分对波函数和电荷密度的插值方式进行调整，测试结果表明新的插值方式使迭代收敛速度提高了2-4个数量级。　　4.文中最后一部分为了在保证精度的前提下减少迭代步数，提出了新的迭代收敛条件。　　5.对算法的优化改进进行了较为全面的测试，并提出了可进一步研究的方向。