论文部分内容阅读
氟和硒都是人体必需的微量元素，而摄入过量或不足都会对人体产生危害。由于作为必不可少的微量元素的浓度与造成危害的浓度间的安全范围极其狭窄，使得氟和硒成为重要的饮用水水质指标。世界卫生组织将饮用水中的氟和硒的浓度分别限定为1.0mg/L和10μg/L。而在我国多个省市自治区都不同程度的存在氟和硒中毒的现象，同时，传统的净水工艺很难实现对水中低含量氟和硒的有效去除。有效地去除水中超标的氟和硒关系到部分中西部和边远地区的饮水安全。因此，发展高效、低成本且无次生污染的实用净水技术，是保障饮用水安全亟需解决的关键问题。
本论文针对我国饮用水的特点和深度净化处理的需求，合成了镧掺杂硅基介孔材料，并用XRD、TEM、SEM等手段对其结构和形貌进行表征。通过对氟离子、亚硒酸根离子的吸附试验，考察了镧掺杂量，吸附时间，吸附剂投入量，溶液初始浓度，溶液pH及共存离子等因素对吸附效果的影响，研究其吸附热动力学过程及材料的解吸性能，其主要研究内容如下:
1、基于XRD、TEM、SEM、N2吸-脱附表征来看，随着材料中镧含量的增加，MCM-41的介孔结构由规则的六方片状转变成粗糙的短棒状和不规则的颗粒状形貌，而SBA-15依然能保持有序的介孔结构，介孔结构向蠕虫介孔结构演化。随着镧的比例增加，比表面积减小，孔径增大。
2、镧掺杂硅基介孔材料对氟离子的吸附实验中，吸附容量随着镧掺杂量的增加而增大。当氟离子初始浓度为10mg/L，Si与La的摩尔比为5的镧掺杂SBA-15投加量为0.05g，溶液pH为6.5时，去除率为95.5％，120min后吸附容量达到了19.1mg/g，溶液中剩余氟离子的浓度为0.45mg/L，达到了安全饮用水的使用范围。pH=2-3时，吸附容量达到最大，共存离子Cl-、CO32-、SO42-、NO3--、HCO3-抑制了对氟的吸附。我们对其吸附过程进行了探索，其吸附遵循二级动力学方程和Freundlich吸附模型，相关系数达到了0.99。饱和吸附剂在0.5mol/L的NaOH溶液中反应40min后解吸率达到了89％。镧掺杂介孔材料对氟的吸附机理主要是:镧的氧化物在水中形成多核羟基化合物，其中的OH-与F发生离子交换，同时F与La3+络合生成晶态的LaF3。
3、在对亚硒酸根离子的吸附实验中，吸附容量随着镧的掺入量的增加而增大，Si与La的摩尔比为5的镧掺杂SBA-15投加量为10mg时，1mg/L的硒溶液去除率大于99％，饱和吸附容量为9.92mg/g，滤液中硒的含量为8ppb，符合安全饮水中规定的硒含量。吸附容量在pH=5-7时达到最大，共存离子F-、5O42-、HCO3-、SO32-、NO3-、Cl-、HPO42-及CO32-等的引入不同程度的抑制了对硒的吸附。吸附行为符合准二级吸附动力学模型，吸附等温线符合Freundlich等温式。饱和吸附剂在0.5mol/L的NaOH溶液中2h能够脱附，可以重复使用。