本论文的主要研究内容由以下三部分组成: 1 C₆₀、C₃₆环的结构和稳定性 首次对C₆₀环和C₃₆环进行了系统分类,提出了成键带的概念以系统的构造、命名具有n重主轴的n元环（含n个碳笼）,分别用MNDO法和AM1法研究了C₆₀环和C₃₆环的几何构型和电子性质。 研究发现D_nh和C_nv C₆₀环的稳定性主要受三个因素的影响:（1）由于C₆₀的形变而引入的张力能;（2）五元环中引入的双键数;（3）相邻C₆₀之间的成键数。我们提出了一个和形变相关的统计参数σ,它能够反映出由C₆₀的形变而引入张力能的大小。综合这3个因素,得到了一个表示能量的半定量公式。σ的确定只依赖于没有发生形变的C₆₀的分子坐标、环大小和键连方式,易于求得,五元环中引入双键的位置和数目可以由键连方式推出。这使得我们可以在进行量化计算之前预知环的相对稳定性。 形成环对C₃₆体系的稳定是有利的。参数σ也可以用来估计C₃₆形变导致的能量升高,包括椭球形碳笼的情况。环的稳定性受许多因素的影响,如由形变引入的张力能、成键碳原子的种类、保留的局部共轭区域大小、相邻五元环公共边中引入双键的数目及成键数目,情况比C₆₀环复杂的多。 2 小直径碳管的能带结构 在B3LYP/3-21G和6.31G^*水平上计算了直径在0.1842～0.7910nm范围内的19种小直径单壁碳管的能带结构。锯齿碳管（3,0）到（6,0）是金属,锯齿碳管金属—非金属的转变是碳管曲率和α₁态波函数相位变化及管壁间的相互作用共同影响的结果。除（2,2）外其它扶手椅碳管都是金属。小直径螺旋碳管可以是金属,也可以是半导体。总之,仅仅根据卷曲矢量（n,m）或直径不可能再准确预言它们的电子结构。 3 新型富勒烯结构的设计和性质研究 在2D正态分布曲面上镶嵌sp²碳环,得到波峰状结构,将它们颠倒相接,就得到碳波。碳波由弯曲的碳的网格构成,但与现有的富勒烯不同,碳波中同时存在正、负Gaussian曲率,它们是开放结构,而不是封闭的笼或管,可能属于碳的一种新形态。在B3LYP/3-21G水平上研究了1D碳波的稳定性与能带结构。