随着微电子设备和元器件日益朝着小型化、轻薄化、多功能化方向发展,其工作频率不断升高,工作时产生的热量也急剧增加。热量不断累积将影响电子设备的可靠性,缩短其使用时间,严重情况下会造成设备损坏失效。如何实现高效散热是目前亟待解决的问题。聚合物材料由于其优异的加工性,良好的电绝缘性,以及较低的成本,广泛应用于微电子产品领域。但是聚合物的热导率普遍偏低,纯的聚合物材料导热性能达不到微电子产品内部的散热要求,需要通过添加导热填料来提高聚合物材料的热导率。聚合物基导热复合材料的热导率由聚合物基体和导热填料二者共同决定。影响导热复合材料热导率的因素主要包括填料的种类、形状、尺寸大小、填充量,填料在基体中的分散状态,填料的表面改性情况以及取向情况等。高的填充量虽然能够提高复合材料的热导率,但同时也会削弱复合材料的机械性能和成型加工性。填料的表面改性虽然能够改善填料与基体间的界面结合,减小界面热阻,但表面改性过程一般较为繁琐,且容易破坏填料固有的一些特性。相比而言,对填料进行取向处理,在基体中构建导热网络,能够有效提高热传导的速率,是提高复合材料热导率较为有效的途径。但目前对填料进行取向处理的方法不够简便,导热网络结构的构建往往只针对于某一个方向,而同时致力于水平和垂直两个方向热导率提升的研究很少。基于以上问题,首先,我们以六方氮化硼为导热填料,通过液相超声剥离得到氮化硼纳米片,再以TEMPO氧化的纳米纤维素为基体,利用剪切诱导取向的方法,制备了一系列不同填料含量的氮化硼纳米片/纳米纤维素导热取向膜。氮化硼纳米片在剪切力的作用下在纳米纤维素基体中高度取向,形成了良好的导热网链,有效提高了热流的传导速度;超声剥离后氮化硼纳米片上的羟基与TEMPO氧化后纳米纤维素上的羟基和羧基相互作用形成氢键,二者界面结合良好,有效降低了界面热阻的影响。所得氮化硼纳米片/纳米纤维素导热取向膜的水平热导率在填料含量为50 wt%时高达24.66 W/(m·K)。此外,导热膜还具有高的热稳定性,良好的柔韧性,以及较低的介电常数和介电损耗。然后,我们再以导热膜为导热介质,六方氮化硼和氮化铝为导热填料,通过简单易行的热压成型的方法制备了导热膜-导热填料-环氧树脂三元体系的多层结构导热复合材料。六方氮化硼在热压条件下水平取向,与水平铺展的导热膜一起构建水平方向上的导热通路,颗粒状的氮化铝作为另一组分导热填料引入到体系中,起桥接的作用,填充片状六方氮化硼之间的空隙,进一步完善导热网络,同时构建垂直方向上的导热通路。通过改变两种导热填料的填充比例,膜内填料含量以及导热膜的层数,研究复合材料热导率的变化。通过扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD),热失重分析(TGA),动态热机械分析(DMA)等多种手段研究复合材料的性能。研究结果表明,两种填料的最佳填充比例为1:1,另外,当两种填料的含量和配比固定时,随着导热膜层数的增加,复合材料的水平导热系数逐渐增大,在填料添加量为30 wt%,导热膜层数为9时,复合材料水平热导率达8.53 W/(m·K),与环氧基体相比提高了4639%;同时,随着膜层数的增加,复合材料面外热导率呈现出略微下降的趋势,但在膜层数为9时仍然达0.87 W/(m·K),比纯环氧树脂高出335%。此外,该多层复合材料还具有良好的热稳定性,较高的刚度,以及较低的介电常数和介电损耗,在集成电路和微电子器件封装的热管理中显示出较好的潜在应用前景。在本研究中,我们首先通过剪切诱导取向的方法制备了高度水平取向的导热取向膜,然后以此为导热介质,通过热压成型的方法在基体中构建水平方向上的导热网络,再引入颗粒状的氮化铝构建垂直方向上的导热通路,得益于水平和垂直方向上导热网络的形成,最终制备出了在水平和垂直两个方向上均具有较高热导率的导热复合材料。这种先通过取向处理构建水平导热网链,再通过引入其他组分导热填料形成垂直导热通道的方法为制备高导热的氮化硼/聚合物导热复合材料提供了有效地借鉴作用。