用于亚甲基蓝和Pb(Ⅱ)去除的自浮分离吸附剂:结构构建和吸附机理研究

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随着工业的快速发展,染料和重金属废水的大量排放使得水体污染日益严重。吸附是水处理领域中应用最广泛的技术,然而大多数吸附剂常面临难分离、吸附能力差等困境,导致处理时间和成本增加。浮动分离技术是水处理中的一项新兴技术,它可以在没有辅助设备的情况下实现水处理剂的自动富集,从而简化处理,降低成本。因此,将浮动分离技术与吸附技术相结合有望提高吸附剂性能。本论文以结构稳定、易接枝改性的空心玻璃微球(HGM)为自浮载体,采用后接枝技术在HGM表面接枝(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES),乙烯基三甲基硅烷(A-171),并通过高效的碳碳双键亲电加成反应接枝2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸(AMPS)来制备一种对亚甲基蓝(MB)及Pb(Ⅱ)具有优异去除效果的自浮分离吸附剂APHGM-g-P(AMPS)。实验优化了吸附剂制备条件,并使用各类表征方法分析吸附剂的理化性质。通过浮柱实验和粒径分析评估吸附剂的上浮性能。一系列吸附实验用于考察APHGM-g-P(AMPS)对MB和Pb(Ⅱ)的吸附性能,并通过FTIR、XPS、密度泛函数理论计算(DFT),共存离子实验探究吸附机理。论文的主要研究内容如下:(1)APHGM-g-P(AMPS)制备条件优化。以 APHGM-g-P(AMPS)对 MB 和 Pb(Ⅱ)的去除率为指标,考察各因素对吸附剂性能的影响以优化合成条件。结果表明最佳合成条件为:NaOH 浓度 0.5 mol·L-1,APTES 用量 10 mL,APTES/A-171 体积比1:1(v/v),AMPS用量1g,引发剂0.6 g,聚合时间2 h。(2)APHGM-g-P(AMPS)理化性质表征。使用扫描电镜(SEM)、比表面积分析(BET)、红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、差热(TG)分析吸附剂的理化性质。SEM分析表明APHGM-g-P(AMPS)表面粗糙有皱褶;BET分析说明APHGM-g-P(AMPS)比表面积较改性前增大;FTIR,XRD和XPS分析证实了 APHGM-g-P(AMPS)的成功合成;TG分析表明APHGM-g-P(AMPS)具有良好的热稳定性。(3)APHGM-g-P(AMPS)上浮性能评估。为评估吸附剂的自漂浮能力,进行了浮柱实验和粒径分析。结果显示APHGM-g-P(AMPS)在100 min内在超纯水、MB和Pb(Ⅱ)中的上浮分离率分别为94.94%,89.01%和88.91%。APHGM-g-P(AMPS)的粒径约为22.5μm,较大的粒径让APHGM-g-P(AMPS)表现出更大的上浮速率。(4)APHGM-g-P(AMPS)吸附亚甲基蓝性能评估。APHGM-g-P(AMPS)吸附MB的最佳条件为:投加量1g·L-1,pH=10,接触时间12 h。吸附动力学和吸附等温线分析结果表明伪二级动力学及Langmuir等温线很好的描述了吸附过程,APHGM-g-P(AMPS)对MB的吸附被认为是均相单层吸附过程,最大饱和吸附量为249.33 mg·g-1(313.15K)。吸附热力学分析结果说明吸附属于自发的吸热反应。吸附机理推断APHGM-g-P(AMPS)对MB的吸附主要通过磺酸基的静电作用实现。(5)APHGM-g-P(AMPS)吸附 Pb(Ⅱ)性能评估。APHGM-g-P(AMPS)吸附 Pb(Ⅱ)的最佳条件为:投加量1g·L-1,pH=5,接触时间12h。吸附动力学和吸附等温线分析结果表明伪二级动力学及Langmuir等温线很好的描述了吸附过程,其为均相单层吸附过程。APHGM-g-P(AMPS)对Pb(Ⅱ)的最大饱和吸附量为345.93 mg·g-1(313.15K)。吸附热力学分析结果说明吸附属于自发的吸热反应。二元体系吸附实验结果表明APGM-g-P(AMPS)具有同时去除MB/Pb(Ⅱ)的潜力。最后,吸附机理推断含氮官能团(氨基、亚氨基)和含氧官能团(磺酸基、酰胺基)的螯合作用是APHGM-g-P(AMPS)吸附Pb(Ⅱ)的主要作用。
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