【摘 要】
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三硝基甲苯(TNT)作为使用最为广泛的军事炸药之一,已经有上百年的生产和使用历史,在民用、矿山和定点爆破中被广为采用。然而大量TNT的使用会对环境造成严重的污染,特别是土壤
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三硝基甲苯(TNT)作为使用最为广泛的军事炸药之一,已经有上百年的生产和使用历史,在民用、矿山和定点爆破中被广为采用。然而大量TNT的使用会对环境造成严重的污染,特别是土壤和水资源的污染。当人们直接或者间接接触、摄入微量的TNT会对生命健康造成严重伤害。TNT同时也是多种爆炸物的重要组成部分,目前我们国家的主要爆炸物依然是TNT,所以检测TNT的存在是对爆炸物检测的主要方向。本文利用表面增强拉曼光谱(SERS)技术和迈森海默复合物(Meisenheimer)的分子相互作用机制设计一种具有分级微纳米结构的柔性基底对TNT进行痕量检测,通过光刻制作微米级图案,拉伸、氧等离子处理对聚二甲基硅氧烷(PDMS)进行表面处理形成周期性纳米褶皱,设计三种不同的图案和拉伸率对产生的褶皱周期进行评估其SERS性能,利用动态力学分析和电磁仿真对实验进行理论上的验证,同时利用基底对TNT进行实验室和现场检测。本文的主要研究内容如下:第一部分是分级微纳米褶皱柔性基底的制备。通过分析调研,利用Auto CAD设计和紫外光刻机将三种微米级图案翻刻在PDMS上,同时进行拉伸和氧等离子处理对PDMS表面进行硅氧化处理,三种图案在拉伸状态下产生的应力分布不同,释放拉伸力后产生的纳米褶皱效果不同。采用电子束沉积系统在PDMS上沉积一定厚度的金纳米颗粒作为增强贵金属材料。第二部分是SERS基底的表征和性能检测。通过场发射扫描电镜对SERS基底进行表征,探究其纳米褶皱的形成。利用报道分子罗丹明6G(R6G)对SERS基底进行性能检测,优化实验数据,并评估最优实验条件下的SERS基底的信号均一性和基底重复性。第三部分是基底纳米褶皱产生的原理和TNT检测原理的可行性。利用动态力学分析软件对拉伸氧等离子处理的PDMS进行力学分析其纳米褶皱产生的原理。本文采用迈森海默复合物的分子相互作用和银纳米粒子(Ag NPs)与基底褶皱的耦合作用产生巨大的SERS信号进行TNT检测,同时采用基于有限元法的软件进行电磁仿真研究基底SERS信号增强的原理。第四部分是进行实验室和现场检测。我们采用浸泡法对TNT溶液进行实验室检测,最低检测极限(LOD)可以达到10-13mol L-1,并表现出较好的线性度。采用擦拭的方法对TNT痕量粉末进行现场检测,LOD达到10-9mol L-1,这表示着我们制备的基底具有较高的实用价值。
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