论文部分内容阅读
MOF材料和COF材料具有高的孔隙率、大的比表面积以及规则有序和可调的孔径，这些特质使得MOFs和COFs在诸多领域具有广泛的潜在用途。本文通过超临界二氧化碳技术分别合成了金属有机框架ZIF-67和共价有机框架COF-LZU1，将适宜条件下合成的ZIF-67应用于CO2的吸附，考察其吸附性能。
以乙酰丙酮钴(Ⅱ)为金属前驱体，2-甲基咪唑为有机配体，在超临界二氧化碳环境中不添加任何有机溶剂的情况合成了ZIF-67。考察了反应压力、反应物配比、反应温度和反应时间对ZIF-67合成的影响，选择了适宜的反应条件。在40℃、20MPa下，Co2+与2-甲基咪唑的摩尔比为1柒4，反应3h后合成了具有菱形十二面体形貌的ZIF-67，所得产品比表面积1182m2·g-1。与传统合成方法相比，在超临界二氧化碳中合成ZIF-67晶体无需使用有机溶剂、耗时短、且合成的ZIF-67晶体具有更大的比表面积和孔体积，该优点有利于其后续作为吸附剂在CO2捕集中的应用。
将适宜条件下合成的ZIF-67作为吸附剂，研究了其对CO2的吸附行为及吸附性能。研究表明ZIF-67由于其较大的比表面积、孔体积以及骨架内存在的氢键，对CO2有优异的吸附能力，在25℃时平衡吸附量达到1.37mmol·g-1。ZIF-67对CO2的吸附过程符合准二级动力学方程。ZIF-67作为CO2吸附剂具有良好的循环稳定性，循环使用5次后仍然能维持较高的吸附量(1.29 mmol·g-1)。
以均苯三甲醛和对苯二胺作为反应物，醋酸为催化剂和形貌导向剂，加入少量DMF作为共溶剂，在超临界二氧化碳环境中合成了COF-LZU1。考察了共溶剂、反应温度、反应压力、醋酸含量、反应时间和反应物配比对合成的COF-LZU1晶体结构和微观形貌的影响。在适宜反应条件下，选择均苯三甲醛和对苯二胺和醋酸(3M)的摩尔比为1∶1.5∶15，DMF和醋酸(3M)的体积比为1∶1，在40℃、20MPa下反应6h，合成了具有良好结晶度的棒状COF-LZU1，热稳定性优异，热分解温度超过550℃。与常规合成方法相比，在超临界二氧化碳中合成COF-LZU1耗时短、所用有机溶剂量少且无毒，所合成的COF-LZU1具有极高的热稳定性。
以乙酰丙酮钴(Ⅱ)为金属前驱体，2-甲基咪唑为有机配体，在超临界二氧化碳环境中不添加任何有机溶剂的情况合成了ZIF-67。考察了反应压力、反应物配比、反应温度和反应时间对ZIF-67合成的影响，选择了适宜的反应条件。在40℃、20MPa下，Co2+与2-甲基咪唑的摩尔比为1柒4，反应3h后合成了具有菱形十二面体形貌的ZIF-67，所得产品比表面积1182m2·g-1。与传统合成方法相比，在超临界二氧化碳中合成ZIF-67晶体无需使用有机溶剂、耗时短、且合成的ZIF-67晶体具有更大的比表面积和孔体积，该优点有利于其后续作为吸附剂在CO2捕集中的应用。
将适宜条件下合成的ZIF-67作为吸附剂，研究了其对CO2的吸附行为及吸附性能。研究表明ZIF-67由于其较大的比表面积、孔体积以及骨架内存在的氢键，对CO2有优异的吸附能力，在25℃时平衡吸附量达到1.37mmol·g-1。ZIF-67对CO2的吸附过程符合准二级动力学方程。ZIF-67作为CO2吸附剂具有良好的循环稳定性，循环使用5次后仍然能维持较高的吸附量(1.29 mmol·g-1)。
以均苯三甲醛和对苯二胺作为反应物，醋酸为催化剂和形貌导向剂，加入少量DMF作为共溶剂，在超临界二氧化碳环境中合成了COF-LZU1。考察了共溶剂、反应温度、反应压力、醋酸含量、反应时间和反应物配比对合成的COF-LZU1晶体结构和微观形貌的影响。在适宜反应条件下，选择均苯三甲醛和对苯二胺和醋酸(3M)的摩尔比为1∶1.5∶15，DMF和醋酸(3M)的体积比为1∶1，在40℃、20MPa下反应6h，合成了具有良好结晶度的棒状COF-LZU1，热稳定性优异，热分解温度超过550℃。与常规合成方法相比，在超临界二氧化碳中合成COF-LZU1耗时短、所用有机溶剂量少且无毒，所合成的COF-LZU1具有极高的热稳定性。