【摘 要】
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电解水制氢技术由于清洁环保、原料充足和工艺简单备受关注。然而由于其阳极反应的缓慢动力学过程以及贵金属催化剂高成本的限制,难以实现大规模工业化生产。镍基化合物因为其丰富的储量和可调谐的价态,可作为更经济,高效的电催化剂,但其往往存在着导电性较差、本征活性较低等缺点。因此针对上述问题,本文以镍基分级结构电催化剂为研究对象,通过调控微观形貌、电子结构等策略构建了两种具有特殊形貌和组分的镍基纳米材料,系统
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电解水制氢技术由于清洁环保、原料充足和工艺简单备受关注。然而由于其阳极反应的缓慢动力学过程以及贵金属催化剂高成本的限制,难以实现大规模工业化生产。镍基化合物因为其丰富的储量和可调谐的价态,可作为更经济,高效的电催化剂,但其往往存在着导电性较差、本征活性较低等缺点。因此针对上述问题,本文以镍基分级结构电催化剂为研究对象,通过调控微观形貌、电子结构等策略构建了两种具有特殊形貌和组分的镍基纳米材料,系统研究了材料的形貌,组成以及电催化性能。并且利用化学品电合成辅助产氢技术搭建了高效、低能耗制氢平台。主要研究内容如下:1.制备了一系列Ni/Ti N/CC分级结构催化剂。碳层包覆的镍团簇呈“根瘤菌”状分散在氮化钛纳米线上,形成的分级结构由于其良好的自支撑导电网络、较大的电化学活性比表面积和碳网络包覆的活性位点表现出优异的导电性、催化活性和稳定性:在碱性介质中,仅需363 m V的过电位便可以达到10m A cm-2的析氧电流密度,且在30 m A cm-2的电流密度下初始活性最少可以维持24 h。2.采用溶液法和气相沉积法相结合的方式,调控了氮化镍纳米片中的氮空位数量,制备了一系列Ni3N1-x@CC催化剂。其“珊瑚”状纳米片阵列提供了较大的比表面积,氮离子的引入改善了镍金属的电子结构,并且通过氮空位的构建进一步调控了局部电子密度,使得催化剂表现出高催化活性和长时间的催化稳定性。得益于独特的电子结构,其中Ni3N1-x-3@CC催化剂在OER/HER（析氧反应/析氢反应）全反应下仅需1.67 V就能达到10 m A cm-2的电流密度,以及在碱性环境中至少保持24 h的稳定性。3.为了进一步提高析氢效率,降低整体产氢能耗,设计了全反应MOR/HER（甲醇氧化反应/析氢反应）以替换OER/HER,Ni3N1-x-3@CC催化剂在MOR/HER中表现出极高的催化活性(10 m A cm-2仅需1.589 V),以及良好的催化稳定性,24 h仅损失8%电流密度。
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