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目前,微塑料(小于5 mm的塑料)作为一种新型大气颗粒污染物,在多生境、多介质中普遍存在,且具备远距离传输的属性,受到全球的高度关注。近年来,已经有研究发现微塑料存在于陆地室内和户外大气环境中,然而关于海洋大气微塑料的研究极为匮乏。自2019年以来,大气输运被认为是陆地微塑料进入海洋的重要途径,然而陆源大气微塑料排放与海洋影响之间的联系尚不清楚。由于海洋大气微塑料对气候变化、海洋生态环境和海洋大气化学过程的影响,其在海洋大气中的赋存特征、源汇以及输运是目前全球关注的热点问题,但是目前相关研究十分有限。这不仅限制了对全球塑料源汇动力学过程的理解,也阻碍了其潜在生态风险的系统评估。本论文在中国南海、西太平洋和东印度洋海域,围绕着海洋大气微塑料赋存特征、源汇以及输运进行了一系列研究:1)在2019年国家自然科学基金委东印度洋航次的研究中,通过从珠江口到中国南海再到东印度洋的21个采样断面调查,研究了珠江口、中国南海和东印度洋大气微塑料赋存特征和潜在来源。研究发现海洋大气微塑料以微塑料纤维为主,成分中聚对苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene terephthalate,PET,50.0%)最多。研究显示珠江口大气微塑料的丰度(4.20±2.50 items/100 m~3)显著高于东印度洋(0.40±0.60 items/100 m~3),然而中国南海大气微塑料的丰度(0.80±1.30items/100 m~3)与东印度洋和珠江口没有显著差异,但均低于陆地大气微塑料两到三个数量级。通过热带辐合带和相邻区域的大气微塑料平均丰度比较,我们推测热带辐合带可能是海洋大气微塑料南北输运的接收中心。此外,21个采样断面的后向轨迹模型分析揭示了采样期间中国南海大气微塑料潜在来源于菲律宾;而东印度洋大气微塑料可能主要来源于印度次大陆。2)海洋大气微塑料比陆地大气微塑料丰度低两到三个数量级,但其从沿海城市到近海再到大洋的分布特征了解有限。因此在2019年国家自然科学基金委西太平洋航次研究中,我们在西太平洋进行了32个采样断面,不仅研究了西太平洋大气微塑料的赋存特征和潜在来源,也探索了大气微塑料由沿海城市到近海再到远洋的分布特征。同样,西太平洋大气微塑料也是以微塑料纤维为主,成分也是以PET最多(67.24%)。在采样期间,西太平洋大气微塑料的平均丰度为0.84±0.70 items/100 m~3,同样低于陆地大气微塑料两到三个数量级。数据回归分析发现采样站位大气微塑料丰度与平均经度呈幂指数关系,从中国上海到中国东海再到西太平洋,大气微塑料的丰度急剧下降。在离岸数千公里外的西太平洋大气微塑料平均丰度(0.43±0.29 items/100 m~3,160°E)仅为中国上海的0.30%(142.0±142.0 items/100 m~3)。西太平洋和东印度洋航次的研究成果提高了我们对海洋大气微塑料的赋存特征和源汇机制的理解,为进一步模型评估全球陆地微塑料大气输运向海洋传输的量提供了可靠的基线数据。3)以往的研究主要关注陆地微塑料向海洋输运,却忽略了微塑料从海洋大气环境向陆地的输运。基于西太平洋和东印度洋航次的大气微塑料研究结果,我们推测大气微塑料存在一种由海洋大气环境向陆地的输运模式。在2020年东亚夏季风期间,搭乘南海-珠江口国家自然科学基金委航次,在中国东南沿海进行了大气微塑料监测研究。在东亚夏季风期间,采样区域内大气微塑料的平均丰度为0.39±0.43 items/100 m~3,采样站点之间丰度具有较高的变化。后向轨迹模型和风场表明,东亚夏季风提供了大气微塑料从越南、菲律宾和马来西亚到中国东南部的输运路径。估算结果表明每年有212.98~213.43 kg大气微塑料通过东亚夏季风进入陆地环境。数据分析发现来自越南、菲律宾和马来西亚的大气微塑料没有显著差异。这项研究提高了我们对东亚夏季风对大气微塑料输运影响的理解,有助于量化和校正大气微塑料对海洋或陆地生态系统的贡献。4)干湿沉降对物质向全球海洋的输运具有重要作用,然而目前还缺少关于海洋大气微塑料湿沉降的研究。利用两次南海-珠江口国家基金委航次,在2020年台风“森拉克”(Sinlaku)和“鹦鹉”(Nuri)期间,采集了18个海洋湿沉降样品。研究显示台风期间海洋大气微塑料湿沉降丰度为4.86±2.82 items/L,通量为1853.47±2435.37 items/m~2/day。该研究结果高于其他非台风期陆地湿沉降研究结果,表明台风这种极端天气带来的强风和强降雨加剧了微塑料的悬浮和沉降。此外,台风湿沉降样品中的微塑料尺寸明显大于海洋大气环境微塑料,这表明台风期间伴随强降雨的上升气流和湍流会将较大的微塑料带到空气中再沉降到海洋。这项研究首次揭示了台风期间海洋大气微塑料湿沉降特征和通量,提高了我们对极端天气海洋大气微塑料湿沉降过程和来源的了解。综上所述,本论文通过跨洋尺度上的实地调查揭示了微塑料在不同海域的大气中普遍存在。海洋大气微塑料主要以微塑料纤维为主,成分以PET最多。通过后向轨迹模型和微塑料特征揭示了这些海洋大气微塑料的潜在来源。本研究不仅表明东亚夏季风是大气微塑料由海向陆的输运渠道,也通过模型估算了东亚夏季风大气微塑料的传输通量。同时,研究揭示了台风期间海洋大气微塑料的湿沉降特征和通量。本论文研究为陆地-海洋微塑料传输提供了新的理论基础,增加了对海洋环境微塑料源汇过程的认识,有利于陆地大气微塑料入海模型的改进和验证,为全球塑料循环以及塑料污染治理提供了新的科学依据。