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碳纳米管是一种具有优异物理和化学性质的准一维碳纳米材料,硅基碳纳米管阵列对于构筑场发射平板显示器、真空微电子元件以及具有其他特殊功能结构的纳米电子器件,在基础研究和应用领域,都具有极其重要的价值。大面积高定向碳纳米管阵列的热CVD生长需要大面积的过渡金属催化剂薄膜作为催化剂,而催化剂的微观结构形态会直接影响碳纳米管薄膜层的生长形貌和定向性。为此本研究采用磁过滤金属蒸汽真空弧(MEVVA)等离子体沉积技术在Si基和SiO2/Si基体表面制备了厚度为几纳米至十几纳米过渡金属镍、钴、铁纳米薄膜,系统研究了薄膜经高温热处理后的微观结构随薄膜基体、薄膜厚度、热处理温度、热处理气氛等参数的变化规律。
氨气介入过渡金属纳米薄膜的热处理过程可以细化薄膜中的颗粒尺度,提高薄膜的颗粒密度。在进行热处理的过程中,薄膜的颗粒尺度随薄膜厚度的增加而增大;由于在高温下Ni/Si体系中易形成金属硅化物,Co/Si体系中易形成分形维数约为1.76的网络形态的金属硅化物,要获得镍、钴纳米薄膜的颗粒结构,在硅基体上制备一层SiO2隔离层是必要的。XPS分析表明,氨气在过渡金属纳米薄膜催化剂热处理过程中,氮原子能够溶解到金属纳米颗粒表层。氨气气氛高温热处理细化颗粒的作用主要来源于高温下氨的热分解、在颗粒表面的吸附和氮原子扩散,同时氮原子的溶解有利于提高催化剂颗粒的催化活性,在碳纳米管阵列制备过程中促进碳原子的吸附、扩散和析出,增强碳纳米管的生长。
在氨气处理催化剂薄膜工艺研究的基础上,本文以MEVVA等离子体沉积系统制备的硅基铁纳米薄膜为催化剂,通过对硅基高定向碳纳米管阵列热CVD生长工艺参数的优化,获得了高定向的碳纳米管阵列。同时对所获得的碳纳米带的结构和形态进行了表征,并分析和探讨了碳纳米带热CVD生长的机理和片层状铁催化剂颗粒之间的关系。