【摘 要】
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锌离子电池（ZIBs）由于高的安全性,低的成本受到研究者们的广泛关注。正极材料是影响水系ZIBs的主要因素。以Mn2O3为代表的锰基材料因其较高的理论容量和较低的成本而备受关注,但Mn2O3等锰基材料在循环过程中体积变化较大,导致材料粉化严重,循环性能衰减快速。锂离子电池（LIBs）由于高效,便携和环保已广泛运用于各种电子器件。寻找高性能负极材料进一步提高锂离子电池能量密度至关重要。过渡金属硫化物
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锌离子电池（ZIBs）由于高的安全性,低的成本受到研究者们的广泛关注。正极材料是影响水系ZIBs的主要因素。以Mn2O3为代表的锰基材料因其较高的理论容量和较低的成本而备受关注,但Mn2O3等锰基材料在循环过程中体积变化较大,导致材料粉化严重,循环性能衰减快速。锂离子电池（LIBs）由于高效,便携和环保已广泛运用于各种电子器件。寻找高性能负极材料进一步提高锂离子电池能量密度至关重要。过渡金属硫化物如MnS因具有高的理论容量受到关注,但MnS等硫化物在循环中体积膨胀大,导电性差。本文以Mn2O3为对象研究其锌离子存储性能,以MnS为对象研究其锂离子存储性能,通过水热反应、氧化聚合反应、一步硫化碳化法等方法,合成了Mn2O3多壳层空心纳米球、MnS纳米颗粒@CoS@CoS/C双壳胶囊型复合材料。通过纳米结构设计和高容量高导电基体复合策略提高了Mn2O3储锌性能、MnS储锂性能。本文的主要研究内容如下:（1）通过水热反应合成Mn有机金属框架前驱体实心微球,进一步氧化热解合成了Mn2O3多壳层空心球（Mn2O3MHS）。壳层数达到四层,在外壳下方隐藏大量空腔和纳米颗粒,这导致Mn2O3MHS具有大的比表面积(117 m~2·g-1)和较大的分级中孔尺寸范围,孔隙总体积达到0.26 cm~3·g-1。将该材料制成电极片,组装水系ZIBs,进行长循环充放电测试,在1 A·g-1进行500次循环后,仍然提供152.8 m Ah·g-1的放电容量,Mn2O3 MHS表现出优异的长循环稳定性;赝电容测试表明Mn2O3MHS较大的比表面积提供较大表面电容贡献;电化学阻抗谱测试显示多壳层结构提供了优秀的锌离子传输能力。优秀的锌离子电池性能归结于Mn2O3的多壳中空纳米球结构,缩短了离子传输通道,促进了电极材料和电解液的接触,提供了更多的活性位点。（2）通过水热反应合成了MnCO3纳米立方体的前驱体,随后封装入沸石咪唑骨架（ZIF-67）,通过氧化聚合反应在表面包覆间苯二酚-甲醛树脂（RF树脂）,通过一步硫化碳化法制备了MnS纳米颗粒@CoS@CoS/C双壳胶囊型复合材料。复合材料的第一层壳是CoS纳米颗粒与碳的复合层,第二层壳是ZIF-67硫化形成的CoS纳米颗粒组成的多孔层,两层壳紧密耦合在一起,厚度约25nm。在双层壳内部空腔封装了8-10颗MnS纳米立方体。将MnS纳米颗粒@CoS@CoS/C复合材料作为负极,组装为LIBs,长循环测试显示出MnS纳米颗粒@CoS@CoS/C复合材料具有优异的长循环稳定性和可逆容量,高于对比材料纯MnS和MnS纳米颗粒@CoS,表明MnS的电化学活性和循环稳定性得到显著提高;出色的倍率性能高于对比材料MnS纳米颗粒@CoS,验证了MnS纳米颗粒@CoS与高导电基底复合后材料导电性的提高;电化学阻抗谱测试与恒电流间歇滴定测试表明了MnS纳米颗粒@CoS@CoS/C具有优秀的锂离子传输能力,经过计算,锂离子扩散系数约为10-12 cm~2 s-1。优异的储锂性能主要归因于与高容量高导电材料CoS的复合以及双壳层中空纳米结构的设计,这两方面有效提升了MnS的结构稳定性、导电性和比容量。
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