珠江三角洲典型大气污染源对有机气溶胶形成贡献的研究

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近年来,随着珠江三角洲(以下简称珠三角)城市化和工业化的高速发展,该地区呈现出区域性大气复合污染特征,并存在着严重的大气环境问题。此外,以高浓度细粒子污染为代表的大气灰霾过程在这个地区时有发生。有机气溶胶尤其是二次有机气溶胶对大气能见度,光化学烟雾,酸沉降,气候变化等有直接或间接影响。一次有机气溶胶排放来源繁多,而二次有机气溶胶形成形成途径复杂,形成过程中的影响因素处于不停的变化之中。探究一次有机气溶胶的来源以及典型污染源对二次有机气溶胶的贡献,是制定区域气溶胶控制对策以及改善空气质量的关键。首先,论文采用排放因子法估算了2009年珠三角地区碳气溶胶排放。结果表明:BC、OC的排放总量分别为38.7kt和30.9kt,碳气溶胶总量约占PM2.5的23.0%。其中道路移动源是BC的最大排放源;民用燃烧、道路移动源、扬尘源是OC的前三大排放源;广州、深圳以及江门是碳气溶胶排放贡献的主要城市。其次,论文基于前期的数据积累,在排放源的分类、活动数据的处理以及排放因子的选取上进一步完善,编制了一套完整的以2009为基准年,包括各种气态污染物以及一次颗粒物的区域排放清单。针对区域空气质量模拟对排放源清单时空分辨率的要求,以及目前珠三角排放清单时空分配所存在的问题,发展和改善大气污染源排放清单时空分配,建立高时空分辨率排放清单。再者,论文结合定性和定量的不确定性分析方法,探讨各排放源的不确定性来源及范围;结果表明SO2、NOX的不确定性相对较小,颗粒物PM10、PM2.5及其组分BC、OC的不确定性较高,而VOC、NH3的不确定性极有可能是被低估了。最后,论文运用WRF-SMOKE-CMAQ模式系统,选择典型污染源,设定敏感性试验方案,分析不同情景下空气质量状况,初步探讨了典型污染源对二次有机气溶胶形成的贡献。结果显示,三类排放源中,道路移动源对SOA浓度的平均贡献率较高;道路移动源对SOA的影响范围较大;工业源对珠三角下风向及外围区域影响为正相关;道路移动源和天然源VOC对佛山、江门等地的SOA有着显著影响。
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