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自1970年Seal和Wang在掺杂钙钛矿型锰氧化物R<,1-x>A<,x>MnO<,3>(其中A为二价碱土金属离子,如Ca<’2+>、Sr<’2+>、Ba<’2+>等,R为三价稀土金属离子,如La<’3+>、Pr<’3+>、Tb<’3+>、Sm<’3+>等)中发现庞磁电阻(CMR)以来,由于其在磁记录、磁传感器等方面潜在的应用前景,以及金属一绝缘体相变等所涉及的强关联效应,使该类化合物吸引了学术界的广泛注意。
数年来,围绕着钙钛矿材料中庞磁电阻效应的机理问题,人们先后设想了多种理论方案或物理图象,但至今没有一种是令人完全满意的。二十世纪五十年代初期,由Zener创立的,其后由Anderson和de Gennes等人发展起来的双交换作用理论,为今天解释庞磁电阻效应提供了一条途径。二十世纪九十年代,对庞磁电阻效应的机理,Millis等人和刑定钰等人分别作了重要的探索。最近几年里,在该类材料中还相继发现了许多新的物理现象,例如:大的磁致伸缩、磁致结构相变以及异常的热膨胀等。种种实验事实表明,基于纯粹的双交换模型来解释材料中的巨磁电阻效应有着相当的局限性,实验和理论上对于材料中强的电-声子相互作用、电荷-轨道耦合、自旋-轨道耦合等以及材料中所包含的相分离的趋势等问题,都还有待人们去研究探索。
本论文主要对钙钛矿锰氧化物(La<,1-x>R<,x>)<,2/3>Sr<,1/3>MnO<,3>(0<x<1)中由于稀土Sm替换La后引起的结构转变和相分离导致的磁电阻和磁致伸缩效应以及由于添加Ag而改变晶界性质所导致的Fe<,3>O<,4>薄膜非本征磁电阻增强效应进行了系统的研究。
我们的研究工作内容主要有:Sm注入La<,2/3>Sr<,1/3>MnO<,3>系列的电磁性质和磁致伸缩研究以及。Fe<,3>O<,4>薄膜的磁电阻效应。
1、在钙钛矿锰氧化物La<,2/3>Sr<,1/3>MnO<,3>中以不同浓度的稀土离子Sm部分取代La,在不改变Mn<’3+>/Mn<’4+>离子浓度比的情况下研究其电磁性质的变化。重点研究该系列锰氧化物材料中Sm的掺杂对材料的磁电阻效应和磁致伸缩效应的影响,从而得到一系列磁性与晶格耦合的信息。
我们采用了固相反应法制备了(La〈,1-x〉Sm〈,x〉)2/3Sr〈1/3〉MnO3(O将相应减小,因此样品的居里温度单调下降。同时样品的峰值磁电阻效应和峰值电阻率增大。我们发现所有样品的ω值均为负值,而且随着磁场增大到最大值7T均未观察到饱和现象;对于X=0.6样品,在210K附近,ω值有最大值(7T磁场下ω~-550×10〈,-6〉),而λ〈,t〉~0。我们认为产生这种现象的主要原因是由于在磁场作用下,伴随样品的结构从菱面体相到正交相的转变,样品中的相分离趋势增强,在磁场作用下,混和相中的具有载流子局域化的反铁磁团簇向具有载流子退局域化的铁磁金属团簇转变。
我们研究了具有菱面体结构的x=0.2样品在低温区(T<100K)的磁致伸缩效应,并首次发现,这一样品在低温下具有特大的体积磁致伸缩系数ω,最大值出现于50K时,其7T磁场下的数值ω=-2960x10〈,-6〉。该值也是迄今所报道的钙钛矿锰氧化物的体积磁致伸缩系数中的最大值。这种低温磁致伸缩行为的出现和样品在50K附近的铁磁反-铁磁相变有关。
2、掺Ag磁铁矿(Fe〈,3〉O〈,4〉)薄膜的磁电阻效应
我们利用溶胶-凝胶法制备了(Fe〈,3〉O〈,4〉)〈,l-x〉Ag〈,x〉溶胶,再采用旋转涂膜法在熔融石英衬底上涂膜,制成掺Ag磁铁矿Fe〈,3〉O〈,4〉薄膜,并且初步研究了它的室温低场磁电阻。(Fe〈,3〉O〈,4〉)〈,0.9〉Ag〈,0.1〉薄膜室温低场磁电阻高于纯Fe〈,3〉O〈,4〉薄膜,5T时,MR=-8.66%;1T时,MR=-3.80%。随着Ag含量的进一步增大,室温低场磁电阻减小。磁电阻的提高归因于传导电子在Ag-Fe〈,3〉O〈,4〉界面的自旋相关散射以及穿过Fe〈,3〉O〈,4〉晶界的自旋极化隧穿两者的复合效应。