【摘 要】
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柴油机凭借其热效率高、经济性好、结构性好、机动性强以及运行维修简便等优点得到了广泛应用。柴油机在给人类带来便利的同时,其排放的氮氧化物(NOx)和碳烟颗粒物(PM)也给大气环
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柴油机凭借其热效率高、经济性好、结构性好、机动性强以及运行维修简便等优点得到了广泛应用。柴油机在给人类带来便利的同时,其排放的氮氧化物(NOx)和碳烟颗粒物(PM)也给大气环境和人类健康带来了严重危害。目前,柴油机排放的碳烟颗粒物的后处理技术主要是柴油颗粒过滤器(DPF),但是,柴油机排气温度相对较低(200-500°C),不足以使颗粒物中的主要成分碳烟完全燃烧以达到自动再生。因此,需在DPF上涂覆合适的催化剂组分,过滤碳烟的同时,在较低温度下发生催化燃烧,从而消除柴油机尾气中碳烟的排放。本文运用水热法以不同原料摩尔比合成了Bi2O3-Fe2O3系列碳烟氧化催化剂。使用XRD,BET,SEM,H2-TPR,O2-TPD,XPS和Raman等仪器手段表征和研究了催化剂的理化性质,并通过程序升温氧化实验评价了催化剂对碳烟的催化燃烧性能。XPS和O2-TPD表明,铋-铁复合催化剂的活性氧含量均高于单一Bi2O3或Fe2O3催化剂,其中,Bi0.2Fe1.8催化剂的活性氧含量最高。复合催化剂表现出比单一Bi2O3或Fe2O3更好的低温催化活性,Bi0.2Fe1.8催化剂在紧密模式和松散模式下对碳烟催化燃烧的T90分别为422℃和560℃,具有最佳的催化性能。通过简单的共沉淀法合成了Bi2O3-Ce O2固溶体碳烟氧化催化剂。利用一系列表征手段研究了催化剂的物化性质,并在程序升温氧化装置上进行碳烟催化燃烧活性评价。XPS、O2-TPD和Raman结果表明复合催化剂具有比纯Bi2O3和Ce O2高的活性氧含量,且Bi0.2Ce0.8O2-δ的活性氧含量最高。所有复合催化剂均显示出比单一催化剂优越的低温催化活性且Bi0.2Ce0.8O2-δ催化剂具有最佳的催化性能。Bi0.2Ce0.8O2-δ的T90在紧密接触和松散接触模式下分别为393℃和536℃,在NO2辅助松散接触模式下的T90为520℃。Bi2O3-Fe2O3和Bi0.2Ce0.8O2-δ催化碳烟燃烧的机理分析表明Bi2O3氧化物分别与过渡金属氧化物Fe2O3和稀土金属氧化物Ce O2掺杂加快了活性氧的传输速率、增加了氧空位和活性氧的含量,改善了碳烟催化燃烧性能。
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