论文部分内容阅读
电化学是化学变化与电化学行为紧密联系的一门科学,各种电分析化学方法已渗透在各类物质监测之中。近几十年电化学传感器的研究和发展表明,电化学传感器的应用已深入人们现代生活的各个环节,比如环境保护和监控、预防灾难和疾病、以及不断提高人们生活水平和工农业活力等。因而它的研究已成为迫切需要发展的课题。 离子液体由于具有导电性好、电化学电位窗口宽等特点而广泛应用于电分析化学领域。本论文主要研究了离子液体参与的传感界面的构建,制备出了电化学传感器并用于样品的分析。用电分析化学方法探讨了传感界面的电化学特性和一些生物小分子在传感界面上的电化学行为。因此,本文探索和开拓了离子液体在电分析化学方面的应用。 主要研究的内容和结果如下: 1、通过电化学聚合法构建了[HEMIm][BF4]离子液体掺杂聚中性红电化学传感器。在中性红浓度为3.15×10-4moL/L、[HEMIm][BF4]离子液体浓度为0.1moL/L的0.1M的磷酸盐缓冲溶液中,以100mV/s的扫描速率在-1.2-0.8V(υs SCE)范围内通过连续循环伏安法制备了修饰电极。在 pH=6.0的空白 PBS中,扫描速率为100mV/s时,修饰电极上有一对明显的氧化峰和还原峰,峰电位分别为 Epa=-0.4649V,Epc=-0.5939V。利用循环伏安法(CV)研究了修饰电极的电化学性质,并发现修饰电极的氧化峰电流随着 H2O2的加入明显减小,表明修饰电极对 H2O2具有良好的催化能力,据此,利用线性扫描伏安法(LSV)建立了测定过氧化氢的新方法。经测定,氧化峰电流与过氧化氢浓度在0-2.732×10-8 mol/L范围内呈良好的线性关系,检出限为1.11×10-8 mol/L。 2、制备了一种以[BMIm]Br离子液体为介质主体、阿拉伯胶为分散剂、单壁碳纳米管为纳米粒子的纳米流体。考察了流体介质、分散剂含量、超声时间、超声功率等因素对纳米流体稳定性和分散效果的影响,并对相关影响因素作了理论的解释。在最佳工艺条件:2.0000g[BMIm]Br中加入65.0mg质量分数为15.38%的阿拉伯树胶水溶液,溶解后加入0.4mg SWCNTs,在100W功率下超声分散24 h,然后静置24 h,制备出了一种以[BMIm]Br离子液体为主体的新型的混合介质的纳米流体。通过电子显微镜对流体的形貌进行了表征,结果显示SWCNTs均匀的分散于介质中。本方法制备工艺简单,为工业上大规模制备离子液体基纳米流体提供了新思路。 3、以碳纳米管-离子液体纳米流体为修饰材料,构建了测定尿酸的电化学传感器。用微量注射器将制备好的纳米流体滴涂于处理好的GCE上,然后再覆盖上一层nafion溶液,自然晾干12h(nafion溶液已成膜),即得纳米流体/玻碳电极修饰电极。用CV研究了UA在修饰电极上的电化学存在形态、行为和电化学反应机理,并建立了测定尿酸的新方法。在pH3.0磷酸盐缓冲溶液中,扫描速率为100mV/s,UA在修饰电极上产生一氧化峰,峰电位为0.570V,较裸电极负移0.170V,且峰电流大大增强。测定UA的线性范围为5.0×10-6-8.0×10-4 mol/L,检出限为5.5×10-7mol/L。该方法用于人体尿液中尿酸的测定。