大同盆地是我国北方典型的大型新生代断陷盆地。自新生代以来，经历了漫长的地质-水文地质-地球化学-地微生物作用过程的漫长演化。上述作用的综合结果形成了大同盆地特有的地下水水化学环境。由天然作用过程主导的地下水水质的恶化已成为当前环境地质领域研究的热点和难点课题。大同盆地是我国典型的干旱-半干旱缺水地区，由于地质作用及人为因素的综合影响，使得该地区地下水水质严重恶化。其表现为原生高砷、高氟地下水在该地区大面积分布。尤其是高砷地下水的出现加剧了该地区水资源供需紧张的局面，严重制约了当地经济、社会的可持续发展。因此，对这一地区富砷含水介质中砷迁移富集过程进行系统的研究，不仅有利于丰富对大同盆地高砷地下水成因的认识，而且可为该地区高砷地下水治理及地下水资源开发提供科学决策依据，缓解水资源供需紧张的现状。原生高砷地下水是当前国际社会面临的最严重的地质环境问题之一，已成为环境地质领域研究的热点课题，因此，选取我国典型高砷地下水分布区——大同盆地，开展浅层地下水系统中砷的生物地球化学研究对于深入揭示高砷水的形成、演化具有重要的科学意义和社会效益。　　 在已有研究的基础上，本研究围绕含水层系统中砷的迁移、富集过程展开了深入的生物地球化学研究，具体研究内容如下：　　 (1)结合已有地球化学及水环境化学研究基础，选取典型高砷地下水分布区，对含水系统中土著耐砷微生物进行分离、鉴定及分类等生物学研究；　　 (2)对大同盆地土著耐砷微生物进行了微生物与砷相互作用的研究。鉴定了微生物对砷的氧化还原性质及氧化还原能力，研究高砷环境下微生物对砷的耐受性及高砷环境对微生物生理结构的影响。通过研究，筛选出对砷具有强耐受性、强氧化能力的菌株，用来对研究区高砷地下水展开生物学治理研究；　　 (3)利用分选出的还原菌株开展地下水环境砷、铁释放的模拟研究，查明土著微生物对含水层系统中砷迁移转化的影响。结合地球化学研究结果，揭示研究区高砷地下水形成的微观生物地球化学过程。　　 本次研究在典型高砷地下水分布区山阴县双寨村和大营村分别进行沉积物样品采集，并成功从沉积物样品中分离出了约100株土著耐砷菌。通过对分离出的100株细菌的菌落形态的观察，初步分选出12株对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均具有良好耐受性的菌株进行了详细的微生物学研究。通过细菌16SrDNA序列分析、生理生化实验研究以及细菌系统进化发育分析，我们将其中7种耐砷菌鉴定到属：Datong1、3鉴定为节杆菌属Arthrobacter细菌；Datong2为动性球菌属Planococcus细菌；Datong8为微球菌科Micrococcaeae中的微杆菌属Microbacterium sp属；Datong4、Datong7、Datong10均为芽孢杆菌属Bacillus细菌。将2株耐砷菌鉴定到种：Datong5是简单纯芽孢杆菌Bacillus simplex strain。Datong9鉴定为枯草芽孢杆菌Bacillus subtilis strain。　　 对大同盆地土著微生物的砷耐受性研究发现，这些耐砷菌显示出对As(V)特有的耐受性，除少数菌株外，大部分菌株对As(V)的最大耐受能力均超过了20mM。但它们对As(Ⅲ)则表现出明显不同的耐受能力。总体而言，分离出的12株细菌对As(Ⅲ)的最大耐受能力依次为：Datong1＞Datong8＞Datong2、5、10、11＞Datong3、4＞Datong12＞Datong7、9。其中Datong1对As(Ⅲ)的耐受能力达到了12mM。通过透射电镜对比观察Datong1加砷与不加砷培养液中生长菌体的切片结构发现，在高砷环境下，菌株的细胞结构发生了明显的变化，同时，砷明显在生物体内富集。该类型菌株的发现为高砷地下水微生物治理提供了可能。　　 耐砷菌株对砷的氧化还原性质研究结果表明，菌株Datong1、3、8、12能将As(Ⅲ)转化为As(V)，为砷氧化菌；菌株Datong4、5、7、10和11能将As(Ⅴ)转化为As(Ⅲ)，为砷还原菌；而菌株Datong2、6和9不与砷发生作用，为耐砷菌株。根据以上鉴定结果，选取Datong1和5开展其对砷的氧化还原能力的研究，结果显示：菌株Datong1能快速将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)，并且该菌株对砷表现出极强的耐受性，因此，该菌株的成功分离为大同盆地高砷地下水微生物治理提供了可能。而菌株Datong5能快速将As(V)转化为As(Ⅲ)，同时，与该菌株性质类似的菌株在已分离的菌株中占有较大的比例。这表明该类型微生物在大同盆地高砷含水层中广泛存在。当含水层系统中大量存在砷还原微生物时，其可将As(Ⅴ)转化为As(Ⅲ)，而As(Ⅲ)相对于As(Ⅴ)活动性更强，因此，我们认为本区高砷地下水的形成可能与砷还原菌在含水层中的广泛分布有关，微生物对砷的还原作用导致了砷在地下水中的大量富集。　　 微生物对砷的迁移释放研究表明：高砷地下水的产生与含水层沉积物中砷含量没有必然联系，溶液中Fe和As的释放与微生物的活动有关。微生物对碳源的利用具有选择性，碳源的类型影响了微宇宙实验中微生物代谢方式。但无论碳源的种类及浓度，微生物活动均会导致砷从沉积物向溶液中释放。砷及铁释放曲线表现出的一致性表明，砷的释放与含铁矿物的还原溶解有关。微生物生长后期，溶液中铁含量的急剧降低/增长减缓可能由于实验过程中生成铁的硫化物沉淀或在高pH条件下形成铁的氧化物的沉淀有关，而在高pH环境下，砷仍以可溶态存在于溶液相中。进一步，沉积物顺序提取实验对比研究说明：微生物活动使与结晶较差的铁的氧化物/氢氧化物结合的大部分砷释放到溶液中。微生物很可能利用其中部分铁作为生长所需的微量元素。研究认为，当环境中有足够的电子供体时，微生物能够使结晶程度较差的水铁矿等矿物的内部晶体结构发生改变，进而促使绝大部分的Fe(Ⅲ)和As(Ⅲ)、As(Ⅴ)释放到溶液中。　　 通以上研究工作的开展，我们对大同盆地浅层地下水系统中微生物影响下砷的迁移富集规律有了新的认识：　　 在大同盆地浅层高砷地下水系统中，铁的氧化物/氢氧化物广泛存在，它们对As(Ⅲ)、As(Ⅴ)有着强烈的吸附。在异化砷酸盐还原菌(DARP)生长代谢过程中，以沉积物中固有的有机质以及实验加入的碳源为电子供体，铁的氧化物/氢氧化物为电子受体，将铁的氧化物/氢氧化物还原的同时使有机质氧化。Fe(Ⅲ)被还原为可溶性Fe(Ⅱ)释放到溶液中，同时与Fe(Ⅲ)紧密结合的As(Ⅲ)、As(Ⅴ)也被释放到水溶液中。由于DARP可以还原液相、固相中的砷，所以DARP也可能直接攻击吸附在铁的氧化物/氢氧化物上的As(Ⅴ)，将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)溶解到溶液中。无论是那种情况，在铁还原溶解的同时导致砷的释放。As(Ⅲ)被一部分未还原的Fe(Ⅲ)再次吸附。在大同盆地高砷地下水的还原环境下，砷酸盐异化还原菌的大量存在导致地下水中As(Ⅲ)的富集。　　 同时，在有氧条件下(地下水浅表层)，有些自养细菌利用氧、氮作为电子受体，As(Ⅲ)作为电子供体，亚砷酸盐氧化的同时产生大量的CO2。还有一些异养亚砷酸盐氧化菌(例如Datong1)通过细胞周质酶将As(Ⅲ)氧化。由于地下水中生物呼吸作用消耗含水层中的有机物转化为HCO3-，其在高pH环境下与砷竞争吸附，砷从含水层中解吸附，释放到地下水中，导致大同盆地高砷地下水中As的富集。　　 本文的创新点在于：(1)以大同盆地为例，首次对我国高砷地下水系统中土著耐砷微生物进行了较系统的生物学研究；(2)研究了上述耐砷微生物与砷的相互作用，并鉴定出了对砷具有不同氧化还原能力的菌株，其中氧化菌株的发现为研究区高砷地下水微生物治理提供了可能；(3)通过微生物对砷释放作用的研究，初步证明了大同盆地浅层含水层系统中广泛分布的砷还原菌对无定形态铁锰氧化物的还原，是本区地下水中砷富集的重要机制。