【摘 要】
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近年来,金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)材料在配位化学和材料化学领域引起了人们广泛的兴趣。这不仅是由于其具有丰富多样的结构和新颖的拓扑,更主要的是因为其
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近年来,金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)材料在配位化学和材料化学领域引起了人们广泛的兴趣。这不仅是由于其具有丰富多样的结构和新颖的拓扑,更主要的是因为其在气体的吸附分离、催化、荧光等多个方面具有潜在的应用前景。MOFs材料的构筑受多方面因素的影响,要定向合成特定的结构还很难做到,因此设计和选择合适的有机配体以及金属离子,并控制反应条件等因素来系统研究MOFs材料的结构和性能具有非常重要的意义。本论文中,为了构筑具有CO2吸附分离性能的MOFs材料,我们选择合适的N/O配体,构筑了17个化合物。探索了配体、金属离子以及溶剂等因素对晶体结构的影响,并研究了部分化合物的气体吸附和荧光性质。 本研究主要内容包括:⑴使用1,2,4-三氮唑、四氮唑和5-氨基-1H-四氮唑为主配体,与不同的羧酸配体反应得到了9个基于金属离子Zn(II)的化合物,解析了其结构。通过对比化合物的结构探索了配体功能化、配体长度、不同溶剂等因素对化合物结构的影响。研究了其中部分化合物的吸附和荧光性质。此外,通过将镧系金属离子引入到化合物3的孔道中实现了对其荧光性质的调节。⑵合成了2,4,6-三(4-羧基苯胺基)-1,3,5-三嗪、2-氯-4,6-二(3-羧基苯基)-1,3,5-三嗪这两个结构类似的含氨基柔性羧酸配体,和金属离子Co(II)或Cd(II)反应,得到了3个新的化合物。研究了溶剂对化合物结构的影响,并且进一步研究了具有较大孔尺寸和较高孔隙率的化合物12的气体吸附性质。⑶使用了三(2-羧乙基)异氰脲酸酯、二(2-羧乙基)异氰脲酸酯这两个结构类似但羧基个数不同的柔性羧酸配体,同碱土金属离子Mg(II)、Ca(II)反应得到了5个化合物。研究了配体中羧基个数、金属离子以及溶剂作用等因素对化合物结构的影响,并且研究了化合物13的吸附和荧光性质。
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