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随着全球经济的飞速发展,催化科学为现代化工带来了质的飞跃,其核心为催化剂的合成与应用。作为环境友好的高效型催化剂,沸石分子筛的合成推动了现代化工新工艺、新技术的发展。SSZ-13分子筛作为一种高硅CHA拓扑结构型沸石分子筛,因其具有孔道结构有序、水热稳定性能好、较多表面质子酸性中心等特点,在汽车尾气氮氧化物的脱除、甲醇制烯烃(MTO)以及气体吸附分离等领域展现出优异的性能。然而SSZ-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)催化反应中存在有抗结焦性差、催化寿命短、双烯选择性低等缺点,所以提高SSZ-13分子筛的抗结焦性能,合成具有较低酸性、水热稳定性好、优异孔性质、可控硅铝比的SSZ-13分子筛成为研究的热点;传统水热合成法合成SSZ-13分子筛主要存在合成相区窄、合成速率慢、单釜产率低等缺点,因此寻求SSZ-13分子筛的优化合成路线具有重要的工业应用价值。基于上述背景,本文主要开展以下三个方面的工作:1.首先以有机季铵碱取代无机碱氢氧化钠辅助合成SSZ-13分子筛,旨在拓宽其合成相区并合成高品质SSZ-13分子筛产物。以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAda OH)为模板剂,探讨有机季铵碱取代体系中的氢氧化钠对SSZ-13分子筛合成的影响,并对合成凝胶的硅铝比对产物SSZ-13的结晶度、比表面积、酸量等影响进行了考察。采用XRD、SEM、FT-IR、TG-DTG、NH3-TPD和N2吸附-脱附等手段对合成样品进行物化性能表征,并考察了其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,当有机碱TMAOH完全取代Na OH时,合成样品的相对结晶度可以从92.68%提高至108.75%,且合成体系的硅铝比范围可以显著拓宽(33-100),合成产物的硅铝比也相应提高,比表面积增大至约800 m2·g-1,强酸量减少,合成的高硅铝比SSZ-13分子筛产物在MTO催化反应中表现出了更长的寿命和更高的双烯(乙烯+丙烯)选择性。2.其次设计L沸石拓扑转化合成SSZ-13分子筛。以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAda OH)为模板剂,探讨由具有低硅铝比n(Si O2)/n(Al2O3)(SAR)的LTL型L沸石的直接转化合成CHA型SSZ-13分子筛。采用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD和N2吸附-脱附等手段对合成样品进行物化性能表征,并考察了其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明:当L沸石作为初始原料中铝源和部分硅源拓扑转化合成SSZ-13分子筛时,产物的硅铝比可以通过改变合成凝胶中L沸石的加入量而在较宽范围进行调变(30-300),合成产物的硅铝比也相应提高,固相产率大大提高,比表面积可增大至约765 m2·g-1,强酸量减少,SSZ-13分子筛产物在MTO催化反应中同样也表现出了更长的寿命和更高的双烯(乙烯+丙烯)选择性。3.L沸石拓扑转化合成SSZ-13分子筛晶化动力学探讨。基于“复合结构单元假说”,认为原料L沸石与目标SSZ-13分子筛存在共同的双六元环复合结构单元是该合成方法的关键。采用XRD、SEM、FT-IR、NMR等表征手段对L沸石拓扑转化过程及晶化动力学进行研究,结果表明,与传统水热法采用无定形硅铝源合成SSZ-13分子筛相比,L沸石拓扑转化法晶化速率大大提高,且发现该法LTL型L沸石是直接转化CHA型SSZ-13分子筛产物,并未经历无定形中间态。