介孔PDA/TiO2复合材料的制备及其对水中Cr(Ⅵ)的去除研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sun383407949
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随着工业的不断发展,重金属污染引起的环境破坏以及对人类健康的损害问题引起了国内外学者的广泛关注。六价铬(Cr(Ⅵ))作为一种典型的重金属,被认为是毒性最强的16种重金属之一,具有致癌、致畸、致突变作用。世界卫生组织(WHO)规定饮用水中Cr(Ⅵ)的含量不能超过0.05mg/l。因此,含Cr(Ⅵ)废水的处理是一个重要的环境问题。本论文采用硫酸钛为钛源、尿素为碱源和催化剂、两亲性三嵌段共聚物F127为模板剂、盐酸多巴胺(DA)为氮源和有机碳源,通过有机-无机自组装方法制备得到纳米复合材料PDA/TiO2,探究了不同盐酸多巴胺复合量对材料性能的影响,并将其应用于水中Cr(Ⅵ)的去除研究。采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线能谱分析(EDS)、N2吸附-脱附曲线、Zeta电位、傅里叶红外(FTIR)、光致发光(PL)、UV-vis紫外可见漫反射(DRS)等方法对复合材料PDA/TiO2-(0.25,0.5,1.0,1.5)的结构以及性能进行表征。表征结果表明:(1)制备的复合材料为球形形貌,球体的大小不均匀并存在少量团聚现象;(2)复合材料均具有介孔结构,为3.8 nm左右,其中PDA/TiO2-0.5的比表面积最大,为250.69 m3/g;(3)复合材料具有锐钛矿型TiO2晶体结构,随着PDA量的增加,复合材料的结晶度下降;(4)复合材料与纯TiO2相比较,具有更小的能带宽度值(分别为2.05 eV,2.0eV,1.95 eV),在可见光范围内具有光响应性能;(5)在可见光下,复合材料PDA/TiO2-0.5具有最低的光生电子(e-)和空穴(h+)复合率。通过比较复合材料PDA/TiO2-(0.25,0.5,1.0,1.5)去除Cr(Ⅵ)的效果,筛选出最优材料PDA/TiO2-0.5。在非光照条件下,考察了初始Cr(Ⅵ)溶液的pH值、材料投加量、接触时间、初始Cr(Ⅵ)溶液浓度、共存阴阳离子、温度、等因素对复合材料去除Cr(Ⅵ)的影响;在可见光下,考察光照时间、初始Cr(Ⅵ)溶液的pH值、材料投加量、初始Cr(Ⅵ)溶液浓度等对去除Cr(Ⅵ)的影响。实验结果表明:在非光照条件下,(1)复合材料对水中Cr(Ⅵ)具有优良的去除效果,去除率为98.59%(200mg/l);(2)在强酸条件下(pH=1.5),复合材料对Cr(Ⅵ)的去除效果优于碱性条件(pH=10);(3)在阴阳离子共存条件下,复合材料对Cr(Ⅵ)的去除率为98%;(4)在可见光照射150 min条件下,复合材料PDA/TiO2-0.5对Cr(Ⅵ)溶液的去除效率达到99.62%(200 mg/l);(5)可见光条件下比非光照下去除Cr(Ⅵ)的时间更短、效果更好。在上述实验的基础上,研究了复合材料在非光照条件下去除Cr(Ⅵ)的吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学以及在可见光下的光催化还原动力学。研究结果表明:复合材料去除水中Cr(Ⅵ)的过程符合Langmuir吸附等温线模型,最大的拟合单层吸附容量为244.5 mg/g,吸附过程为自发的吸热过程,提高温度有利于复合材料去除Cr(Ⅵ),并且该吸附过程遵循准二级动力学模型,以化学吸附为主。最后分别探讨了复合材料PDA/TiO2-(0.25,0.5,1.0,1.5)在非光照条件和可见光下去除水中Cr(Ⅵ)的机理。
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