木材腔壁离子输运结构的构筑及其固态电芬顿应用研究

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推进环境污染物的绿色控制及可持续低碳自然资源的高效利用,是大力发展我国节能环保与减碳降排事业的有效途径之一。电芬顿(EF)技术作为新兴的绿色氧化技术,可电化学合成H2O2及活化生成羟基自由基(OH·),能快速分解绝大多数的有机污染物。但当前的EF技术存在低H2O2产率、低O2传质效率和采用昂贵离子交换膜等技术瓶颈。本论文提出一种新的固态电芬顿策略,通过引入空气、水,可流动式持续生成高浓度H2O2,并能生成大量的OH·持续高效分解水体和气态有机污染物。主要研究内容如下:(1)充分利用天然轻木材多孔性结构优势,通过光聚合、冷冻盐析在木材腔壁表面构筑具有双网络聚合物-离子输运结构的WSIC。探讨了Li NO3浓度、木片厚度等因素对WSIC的离子电导率、电化学稳定窗口(ESW)、稳定性等的影响,深入研究了离子输运机理。研究表明:在3.0 M Li NO3,2.5 mm木片厚度时,具有较优的离子电导率(2.0×10-2S cm-1)和ESW(3.77V,-0.88 V~3.20 V vs.Ag/Ag Cl);WSIC能以较低的电压(2.3 V,恒流100 m A)长周期(>60 h)稳定工作,表现出优异的电化学稳定性。(2)由WSIC严密隔离阳极和阴极流室(填充三维多孔石墨毡,GF)构建固态EF反应器。考察了空气通量、电流强度、水流流速等因素对H2O2产率的影响并研究了H2O2合成机理。研究表明:固态EF反应器的结构有助于提高O2利用效率和电子转移效率;与相同条件下的传统EF相比,其H2O2产量增加了近6倍;反应器实现了持续流动式合成高浓度的H2O2溶液(499.0 mg L-1,60 min收集,水流速为66.4 m L h-1,空气通量为0.8 L min-1),并能在湿润GF表面积累高浓度的H2O2(4939.6 mg L-1,120 min)。(3)通过GF及其表面负载的FeOCl催化剂,研究固态EF反应器分解水、气态污染物的能力及影响因素。研究表明:GF可直接活化H2O2生成OH·,在10 h内对罗丹明B(Rh B)溶液(10 mg L-1)的去除率高达98%;与GF相比,负载FeOCl的苯甲酸捕捉OH·的激发峰强度提升近4倍,对高流速(341.0 m L h-1)的酸性Rh B溶液(10 mg L-1)长周期实时去除率高达99.9%;此外,还可在室温条件下持续矿化极为稳定的气相甲苯,对不同浓度的甲苯(180±20 ppm或46±4 ppm)均能实时分解(约降低30 ppm)。
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