【摘 要】
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碳点是一类新型的碳基荧光纳米材料,由于其原料丰富、发射波长可调、毒性低、荧光稳定、结构易于修饰等优势使其在生物成像、发光二极管、光电转化、生物诊疗和催化降解等应用中呈现出了巨大的前景空间。自从碳点发展以来,吸引了大量的研究者们对其进行结构与性质的调控,旨在提高其荧光量子产率以及研究其特殊用途。其中过渡金属由于独特的性质能够影响基质的局部电子密度,并能够有效促进基质中的分子间电子转移,从而显著的提高
【基金项目】
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国家自然科学基金； 江门市留学归国人员创新创业项目； 五邑大学青年科研团队项目； 五邑大学港澳联合研发基金； 广东省高校创新团队项目； 广东省基础研究和应用研究重点项目基金；
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碳点是一类新型的碳基荧光纳米材料,由于其原料丰富、发射波长可调、毒性低、荧光稳定、结构易于修饰等优势使其在生物成像、发光二极管、光电转化、生物诊疗和催化降解等应用中呈现出了巨大的前景空间。自从碳点发展以来,吸引了大量的研究者们对其进行结构与性质的调控,旨在提高其荧光量子产率以及研究其特殊用途。其中过渡金属由于独特的性质能够影响基质的局部电子密度,并能够有效促进基质中的分子间电子转移,从而显著的提高了碳点的荧光性能以及应用前景。然而,至今为止,碳点和过渡金属的结合方式几乎没有一致见解,过渡金属在碳点中的具体结合位点也很难确定。因此,研究者们对过渡金属掺杂碳点机理方面缺乏明确的认识而导致其发展受到了限制。本论文中,通过水热法合成了高量子产率的掺锰碳化聚合物点（Mn-CPDs）,并通过控制碳化聚合物点（CPDs）的聚合和碳化程度,全面研究了CPDs与Mn2+离子之间的相互作用。我们证明出Mn2+离子以Mn-O键的成键方式存在,并且通过Mn-O键桥连了碳核中的sp~2共轭域片段,使碳点的有效sp~2共轭域显著增大。通过荧光动力学的探究发现Mn2+离子在CPDs中形成共价键消除了CPDs中的氧空位,从而切断了Mn-CPDs的非辐射重组过程,使Mn-CPDs的荧光性能显著提升,其荧光量子产率从27%增长至70%,并且出现了12 nm的红移现象。此外,Mn-O键的桥接作用加速了相邻sp~2域之间的电子流动,增强了Mn-CPDs中的电子传输,大大的扩展了CPDs的应用范围。Mn-CPDs优异的理化学性质在催化和传感器方面具有极大的优势。一方面,Mn-CPDs在激活过氧化氢（H2O2）并产生羟基自由基（·OH）以降解有机物表现出优异催化性能,实现了在55min和20min内MB和Rh B的完全去除。另一方面,Mn-CPDs在Fe3+的超低浓度检测上也表现出极其优异的传感性能,其中铁离子可在10μmol/L-260μmol/L浓度范围内线性检测,Mn-CPDs所制作的纸质传感器能够达到1.25*10-11mol/L超低浓度检测。
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