【摘 要】
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多酸基MOFs是一类由多酸（POMs）和金属有机框架（MOFs）通过共价键或分子间作用力形成的一类无机有机杂化物。由于多酸基MOFs结合了POMs和MOFs的结构特点和性能优势,因此在催化、能源和环境等领域具有广阔的应用前景。我们课题组在多酸基MOFs设计合成及催化方面开展了系列研究,将具有催化活性的Keggin型多酸担载到金属有机框架Cu3（BTC）2中形成了代号为NENU-n的系列多酸基MOF
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多酸基MOFs是一类由多酸（POMs）和金属有机框架（MOFs）通过共价键或分子间作用力形成的一类无机有机杂化物。由于多酸基MOFs结合了POMs和MOFs的结构特点和性能优势,因此在催化、能源和环境等领域具有广阔的应用前景。我们课题组在多酸基MOFs设计合成及催化方面开展了系列研究,将具有催化活性的Keggin型多酸担载到金属有机框架Cu3（BTC）2中形成了代号为NENU-n的系列多酸基MOFs杂化物,因其兼具多孔性、两亲性（亲水和亲油）及双酸（B酸和L酸）活性位点,在酯类水解、甲醇脱水、氧化脱硫、苯酚矿化和芥子气脱毒等方面均表现出优异的催化活性。本文以NENU-9([Cu12（BTC）8（H2O）12][H5PMo10V2O40])催化二苯并噻吩（DBT）氧化脱硫及NENU-3([Cu12（BTC）8（H2O）12][H3PW12O40])催化2-氯乙基乙基硫醚（CEES）氧化脱毒反应为模型反应,研究了NENU-n（n=3,9）催化剂的催化反应动力学。主要研究结果如下:1.采用常规液相法、机械研磨法和溶剂辅助研磨法分别合成了不同粒径的NENU-9,代号分别为NENU-9-C（1μm）、NENU-9-G（150 nm）和NENU-9-L（80 nm）,研究了催化剂粒径和反应温度对燃料油氧化脱硫性能的影响。结果表明:随NENU-9粒径减小及反应温度升高,催化氧化DBT的活性增大。在100℃下,NENU-9-L（80 nm）在100min时可将DBT 100%转化为二苯并噻吩砜（DBTO2）。动力学研究表明,不同粒径NENU-9（80 nm、150 nm、1μm）催化DBT氧化脱硫反应均为准一级反应,其反应速率常数k分别为0.0425 min-1、0.0397 min-1和0.0194 min-1,半衰期t1/2分别为16.31 min、17.46 min和35.73 min。2.采用常规液相法、机械研磨法和溶剂辅助研磨法分别合成了不同粒径的NENU-3,代号分别为NENU-3-C（1μm）、NENU-3-G（150 nm）和NENU-3-L（80 nm）,研究了催化剂粒径和反应温度对CEES氧化脱毒性能的影响。结果表明:随NENU-3粒径减小及反应温度升高,催化氧化CEES的活性增大。在40℃下,NENU-3-L（80 nm）在35 min时对CEES的转化率为100%。动力学研究表明,不同粒径NENU-3（80 nm、150 nm、1μm）催化CEES氧化脱毒反应均为准一级反应,其反应速率常数k分别为0.1052 min-1、0.093 min-1和0.0598 min-1,半衰期t1/2分别为6.59 min、7.45 min和11.59 min。
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