场效应晶体管的性能与半导体中载流子迁移率密切相关。本论文基于密度泛函理论，对新型二维纳米材料的电子结构、电声相互作用以及本征载流子迁移率进行了第一性原理研究。电声相互作用是决定本征载流子迁移率的关键量，也是目前理论计算面临的一个挑战。在第一部分工作中我们首先采用基于能带模型的玻尔兹曼输运理论，利用长声学波形变势理论描述电子与声子的相互作用，计算了单层和双层石墨烯本征载流子迁移率。计算得到的单层石墨烯室温迁移率与实验数值很接近，达到了3×105cm2V-1s-1。由于层与层间的相互作用，双层石墨烯迁移率要比单层石墨烯要小。另一方面，我们利用密度泛函微扰理论计算α-石墨炔和γ-石墨炔的声子结构和电声作用矩阵元，并采用瓦尼尔傅立叶插值获得了整个布里渊区足够密的各种声子模式的电声矩阵元以用于电子输运性质的计算，深入分析了各种模式和波矢的声子与电子的相互作用，超越了形变势理论。同时我们利用石墨烯测试了瓦尼尔傅立叶插值结果的可靠性。结果表明，在这类碳材料中，由于较强的电子与纵声学声子的相互作用，在较大的温度范围内对载流子迁移率起主导作用的是纵声学声子散射，但光学声子散射的作用在高温或较低电子能量下都不能被忽略，尤其对石墨烯。预测的α-石墨炔和γ-石墨炔室温本征迁移率都达到了104cm2V-1s-1，比石墨烯小一个数量级的原因是石墨炔中的纵声学声子散射更强。由于优良的电子结构特点，单层MoS2展现了奇特的电学光学性质。在第二部分工作中，基于超胞方法和有效能带近似，我们通过往单层MoS2中掺杂W原子，研究了单层WxMo1-xS2合金的电子结构与W掺杂浓度x的关系。结果表明随着W掺杂浓度的升高，合金的带隙会先减小后增大，合金的空穴有效质量会线性下降，而合金的电子有效质量始终比两个纯的化合物要大。通过前线轨道成份以及投影态密度分析，上述结论的原因在于(i)单层MoS2和WS2的最高占据轨道主要成份相似，而最低未占据轨道成份不同；(ii) WS2前线轨道的能级位置都要比MoS2的要高。最后我们还计算了合金的混合内能和混合自由能，都是小于零，表明这类合金稳定存在的可能性。通过掺杂W来调节合金的电子结构，对改善器件的电荷传输以及光电性能有一定的作用。