【摘 要】
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近年来,新型人工晶体材料代替传统的玻璃、陶瓷、粉末材料,在众多领域展现出良好的发展前景。氧化锆晶体材料由于优异的物理、化学性能而成为优良的基质材料,稀土掺杂立方氧化锆上转换发光材料在高效发光领域、传感器、太阳能电池等领域有广阔的应用前景。本文以高纯ZrO2、Y2O3、Yb2O3、Ho2O3、Tm2O3纳米粉末为原料,通过固相反应得到陶瓷料棒,并采用光学浮区法制备了不同Tm2O3浓度与0.75mol
【基金项目】
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国家自然科学基金（项目编号:11975004）; 国家自然科学基金（项目编号:12175047）; 广西重点研究开发计划（项目编号:2018AB29001）
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近年来,新型人工晶体材料代替传统的玻璃、陶瓷、粉末材料,在众多领域展现出良好的发展前景。氧化锆晶体材料由于优异的物理、化学性能而成为优良的基质材料,稀土掺杂立方氧化锆上转换发光材料在高效发光领域、传感器、太阳能电池等领域有广阔的应用前景。本文以高纯ZrO2、Y2O3、Yb2O3、Ho2O3、Tm2O3纳米粉末为原料,通过固相反应得到陶瓷料棒,并采用光学浮区法制备了不同Tm2O3浓度与0.75mol%Ho2O3、1.50 mol%Yb2O3共掺杂氧化钇稳定氧化锆单晶体（记为:x Tm/0.75Ho/1.50Yb:YSZ）,不同Yb2O3浓度与0.75 mol%Tm2O3、0.0075mol%Ho2O3共掺杂氧化钇稳定氧化锆单晶体（记为x Yb/0.75Tm/0.0075Ho:YSZ）,测试并分析了样品微观结构和发光性能。研究结果如下:（1）采用光学浮区法生长了无裂纹、无气泡包裹、晶莹剔透的单晶体。所有样品室温下均为立方结构,稀土离子分布均匀,且稀土离子的掺入导致样品晶格常数出现微小变化。（2）x Tm/0.75Ho/1.50Yb:YSZ晶体样品在可见光区的透过率约为80%,光学带隙约为4.6 e V。在980 nm激光激发下,样品在450-900 nm范围内存在四个上转换发射峰。Tm2O3浓度为0.30 mol%时,蓝光发射强度达到最大值,随后由于电偶极-偶极相互作用引起的浓度猝灭导致发光强度逐渐降低;且Tm2O3浓度的增加在一定程度上降低了Ho3+5F4能级到~5S2能级非辐射跃迁概率。研究结果显示,Ho3+与Tm3+在吸收Yb3+传递的能量时存在相互竞争。（3）对于x Yb/0.75Tm/0.0075Ho:YSZ晶体样品,Yb2O3浓度的增加对上转换发光强度以及发光颜色造成显著影响,其主要表现为由于能级上电子布居重新分配造成～680 nm红光发射异常,并实现发光颜色由青绿光（0.145,0.373）到青蓝光（0.142,0.309）到白光（0.329,0.337）的多色可调。（4）在固定泵浦功率的980 nm激光激发下,5.00 Yb/0.75Tm/0.0075Ho:YSZ晶体样品的热猝灭温度在373-423 K范围内,且在高温下有着较高的热猝灭活化能,晶体具有优越的热稳定性。（5）通过测得晶体表面温度,计算得到3.00 Yb/0.75Tm/0.0075Ho:YSZ和5.00 Yb/0.75Tm/0.0075Ho:YSZ晶体样品~3F2,3能级和~3H4能级的能量差（ΔE）分别为2167 cm-1和2147 cm-1,与通过发射光谱得到的理论值2046cm-1非常接近,证实了理论和实验相吻合。在不同功率强度的激发下,实现了发光颜色由绿色（0.33,0.51）到白色（0.32,0.33）,最后变为红色（0.38,0.28）的大的色度偏移。总体而言,其表现出的多色可调谐性和光热效应相结合显示其在高功率精密仪器和光热医疗方面具有广泛的应用价值。
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