石墨烯的成功合成启发人们对二维材料进行了广泛的研究。与块状材料相比,二维材料显示出许多独特的性质,例如高机械强度、高光催化活性、优异的光学和磁学性质。不仅如此,二维材料的这些特性还可以通过施加外部应变、控制缺陷或堆叠多层等方式轻松改变。这些优势使得二维材料为许多创新领域开辟了新的道路,二维压电材料的应用正是其中之一。压电材料在传感器、执行器、制动器和能量转换器等应用中有着广阔的前景。由于器件微小型化的需求,近来关于二维压电材料的实验研究和理论研究层出不穷,成为能量转换领域的研究重点。基于第一性原理的理论计算是评估二维压电材料压电性能的有效方法,通过比较早先计算得到的单层Mo S2的压电系数及其后续报道的实验结果,已验证该方法的准确性。目前人们已经通过理论计算的方法系统地研究了很多种二维压电材料的压电特性,比如BN、Ga Se等,其中不乏具有非常大的压电系数的压电材料,但关于二维压电材料的研究目前还存在很多问题。一方面,目前的研究对于压电性特性的来源并没有清晰的认识,也未形成统一的共识,特别缺乏对多元压电材料的机制研究。另一方面,实验上合成的二维压电材料大多并非真正的单层,更多的则是多层纳米片,然而,已报道的许多二维材料（如Mo S2和BN）的压电性仅存在于单层或特定奇数层中,并且压电性随着层数的增加而逐渐降低,甚至可能会失去压电响应。这些问题不仅增加了二维压电材料制备的难度,同时在相当程度上限制了二维压电材料的实际应用。因此,探索压电性不受层数限制的新型二维压电材料也十分重要,而目前这样的材料并未受到重视。针对二维压电材料存在的上述两个问题,本论文开展了如下两个研究工作:一、基于第一性原理密度泛函理论,我们研究了隶属mm2点群的典型二维磷烯型结构的二维三元Ga XY（X=Se,Te;Y=F,Cl,Br,I）单分子层的压电性。通过声子谱的计算和分子动力学模拟,我们发现这些化合物表现出理想的动力学稳定性和热稳定性。通过计算电子特性,发现这些化合物具有宽窄迥异的带隙。根据我们计算得到的压电性结果,单层Ga Te F具有最大的压电系数d11,为15.57 pm V-1,而单层Ga Se I具有最大的压电系数d12,为3.78 pm V-1。另外,Ga XY单层的应力压电系数eij和应变压电系数dij的大小受组成元素在周期表中位置的影响,呈现出周期性趋势。该趋势可以通过压电系数与阴离子极化率αX、αY之间的相关性来解释。我们发现Ga XY单层的压电系数d11与（αX-αY）成正比,而压电系数d12与（αY-αX）成正比,这与之前报道的二元化合物的结论不同,该研究从根本上探究了多元二维压电材料压电性质的来源与机制问题,指出了压电系数与极化率之间的依赖关系,该关系或可推广用于揭示其他二维三元化合物中压电性的机理。二、基于第一性原理计算,我们预测了一种压电性不受层数影响的新型二维材料Ga In S3。通过剥离能的计算与比较,发现二维单层Ga In S3可从实验上已经合成的块材剥离出来,并通过计算证明Ga In S3具有良好的热力学稳定性、动力学稳定性、机械稳定性、抗氧化性。结果表明,二维Ga In S3纳米片具有宽带隙,且电子性质易受应变影响,能带可在较小应变下实现从间接带隙到直接带隙的改变。此外,二维Ga In S3纳米片具有对称性以及特殊的堆垛结构,这令二维Ga In S3纳米片具有良好的、不受层数限制的压电性。随着层数的增加,二维Ga In S3纳米片的应力压电系数0)0)113和应变压电系数d11没有变化,这与传统二维压电材料BN和Mo S2中的多层压电性质完全不同。此外,多层二维Ga In S3纳米片具有较高的载流子迁移率,加上不受层数影响的稳定的压电性,使其在纳米传感器、压电电子学和能量收集装置中拥有广阔的应用前景。