成型碳材料的制备及其在电场作用下吸附/脱附水中污染物性能的研究

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工业废水污染物的去除是环境治理中极具挑战的内容,具有重要现实意义,也是目前学界的研究重点。成型碳材料(碳海绵、石墨烯气凝胶、介孔碳等)作为一类具备工业应用前景的材料,以高疏水性、高比表面积、高孔隙率及良好的化学稳定性,在吸附领域具有广阔的应用基础。电吸附技术因其强大、节能、低成本的特点越来越受到人们的青睐,被用于增强吸附剂对废水污染物吸附治理效率。本文以成型介孔碳材料(MMC)作为吸附剂,在电场作用下分别对重金属离子(铜离子)和有机污染物(亚甲基蓝(MB)和氧氟沙星(OFLX))进行吸附/脱附处理,主要研究内容与结果如下:(1)以酚醛树脂为前驱体,其中1,6-己二胺作为固化剂,嵌段式聚醚F127作为软模板剂,制备出MMC。通过构建与之相匹配的电吸附系统,以铜离子作为模型污染物,在电场作用下对含金属废水治理进行系统研究。实验结果表明:以200 mg L-1三水合硝酸铜作为吸附溶液,在0.5 V电压作用下以2 m L min-1的流速通过0.2739g的MMC,其吸附量达到25.24 mg g-1。进一步分析发现,MMC材料表面丰富的孔结构在电吸附过程中起主要作用。同时,MMC-1000具有更低的电阻,其导电性较好,比电容也高,更有利于电吸附。MMC的循环性结果显示,经过十次循环,其电吸附效率仍能维持在88%左右,显示出较高的稳定性。在此基础上,我们尝试对铜离子进行浓缩,经过十次浓缩可得到500 m L浓度为36.23 mg L-1的硝酸铜溶液,展示出较好的实用性。以上结果说明,本研究开发的电吸附/脱附技术在回收金属离子方面具有潜在的应用价值。(2)基于上述结果,我们进一步将该技术拓展到有机废水(有机染料和抗生素)的处理。实验结果表明:对于有机染料,我们将MB作为模型分子。以50 mg L-1的MB溶液作为起始溶液,在3.0 V电压作用下以10 m L min-1的流速通过0.06 g的MMC,其吸附量达到181.86 mg g-1,去除率达96.99%。并且在反接3.0 V电压的作用下,将0.6 L质量分数为50%的乙醇溶液和0.8 L 80-90℃的去离子水单向通过吸附后的MMC进行电极再生,在十次循环再生实验中体现出较高稳定性。机理分析显示,MB染料的去除是通过电场作用将分子裂解成更小的分子和在MMC表面上的物理吸附同时进行的。进一步将该技术应用于典型抗生素的去除,我们将氧氟沙星作为模型分子。以50 mg L-1的氧氟沙星溶液作为起始溶液,将2 g L-1 NaCl作为电解质,在3.0 V电压作用下以10 m L min-1的流速通过0.06 g的MMC,其吸附量达到133.64mg g-1。并且在反接3.0 V电压的作用下,将0.5 L的0.1 M的NaOH溶液和0.8 L 80-90℃的去离子水单向通过吸附氧氟沙星后的MMC进行电极再生,在十次循环再生实验中体现出较高稳定性。该结果证实,氧氟沙星可以通过电氧化降解为中间体产物和物理吸附相结合的过程进行去除。以上结果显示,本研究开发的电场辅助成型碳治理有机废水具有良好的性能以及潜在的应用前景。
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