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传统的二氧化钛具备长期的稳定性和无毒害性,成为光催化材料的研究热点。但是由于二氧化钛的吸收边小于380nm,因此只能在紫外光的照射下发生光催化作用,却无法充分利用廉价的太阳能,这就增加了使用成本,影响了它的应用推广。近年来,理论和实验研究发现,非金属掺杂的Ti02特别是掺氮Ti02在可见区域的光学吸收会有明显的增强,因此极大地提高了使用太阳光进行光催化反应的效率,使其成为光催化反应的理想材料,并得到了广泛的关注。
本文利用脉冲激光沉积(PLD)方法合成了掺氮Ti02纳米颗粒膜,并对其特性进行了研究。主要内容如下:
1.简单介绍了Ti02光催化材料的背景知识,应用领域,发展近况及现阶段存在的问题。
2.利用激光烧蚀的方法在02,N2/02和NH3/N2/02等不同成分混合气体的气氛下,合成了不掺氮和掺氮锐钛矿相的Ti02纳米颗粒膜。通过对激光烧蚀等离子体的光谱诊断,选择并优化了制备的参数条件,并对加入氨气能有效提高氮气分解的作用机理进行了分析。
3.对实验制备的样品进行了结构和特性表征,发现实验得到的掺氮Ti02纳米薄膜均为锐钛矿相结构,颗粒大小分布为20-70nm,掺入的氮主要以置换和间隙方式存在,其可见光吸收较不掺杂的Ti02纳米薄膜有明显的增强,尤其是在NH3fN2/02中制备的薄膜增强最大。
4.在对Ti02和掺氮Ti02薄膜的光催化反应进行研究时,发现在紫外区域它们对分解亚甲基蓝溶液的光催化效果相近,而在可见光区域,只有掺氮的Ti02样品具有光催化作用,其中在NH3/N2/02混合气体中制备的样品的光催化效果最好。这个结果与吸收光谱的结果是符合的。并对制备中加入氨气引起的N:H共掺杂作用进行了充分的讨论。
5.首次采用了温和加热方法对已经使用过的薄膜进行后处理,结果发现其光催化效率可以几乎完全恢复,这对于材料的实际应用具有重要意义。
6.利用MaterialsStudio这个著名的材料分析和计算的软件计算了纯的Ti02和掺氮Ti02薄膜的能带结构和带隙宽度,并将所得到的计算结果与我们的实验结果进行了对比,对可见光催化机理进行了讨论。