【摘 要】
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有机-无机杂化铅卤钙钛矿由于其具有直接带隙、高光吸收系数、长载流子扩散长度、高载流子迁移率等优异的物理性能被视为新一代光伏器件光吸收层的候选材料,并已成功应用于各种光电器件,然而铅的毒性却极大地阻碍了其广泛应用,因此有必要开发无铅钙钛矿材料以生产环境友好型钙钛矿器件,其中卤化锡钙钛矿是实现高性能无铅钙钛矿光电器件的主要途径。与铅基钙钛矿相比,锡基钙钛矿具有更小的带隙、更低的激子结合能和更高的载流子
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有机-无机杂化铅卤钙钛矿由于其具有直接带隙、高光吸收系数、长载流子扩散长度、高载流子迁移率等优异的物理性能被视为新一代光伏器件光吸收层的候选材料,并已成功应用于各种光电器件,然而铅的毒性却极大地阻碍了其广泛应用,因此有必要开发无铅钙钛矿材料以生产环境友好型钙钛矿器件,其中卤化锡钙钛矿是实现高性能无铅钙钛矿光电器件的主要途径。与铅基钙钛矿相比,锡基钙钛矿具有更小的带隙、更低的激子结合能和更高的载流子迁移率,但是由于Sn2+易被氧化为Sn4+,形成P型自掺杂,极大的限制了锡基钙钛矿光电器件的稳定性和光电性能。此外,锡基钙钛矿的响应范围局限于可见光,因此提高锡基钙钛矿的光电性能和稳定性有待进一步的深入研究。本论文以新型准二维锡基钙钛矿BA2FAn-1SnnI3n+1为研究对象,对BA2FAn-1SnnI3n+1薄膜进行优化,将其应用到光电探测器上,并采用高压技术将BA2FAn-1SnnI3n+1的响应范围拓展到了近红外Ⅱ区。本论文研究的内容和结构如下:（1）通过旋涂法首次成功制备了新型准二维锡基钙钛矿BA2FAn-1SnnI3n+1（n=1,2）薄膜,并利用第一性原理获得了该材料的标准结构模型,通过加入Sn粉和掺杂Sn F2以优化钙钛矿薄膜。研究表明,加入锡粉可以有效纯化钙钛矿前驱体溶液,掺杂适量Sn F2可以有效减少BA2FAn-1SnnI3n+1薄膜表面的孔洞、提高薄膜的平整度、增大晶粒尺寸、降低晶界间隙。此外,Sn F2的掺杂可以有效的降低薄膜中的Sn4+浓度和锡空位缺陷,提高BA2FAn-1SnnI3n+1钙钛矿稳定性。该研究结果为获得低缺陷、高稳定性的BA2FAn-1SnnI3n+1钙钛矿薄膜提供了一定的实验依据。（2）基于BA2FAn-1SnnI3n+1（n=1,2）钙钛矿薄膜制备了光电探测器,并对该光电探测器的性能进行了研究。研究发现,添加适量的锡粉和Sn F2可以有效降低探测器的暗电流。基于BA2FAn-1SnnI3n+1钙钛矿的ITO/Perovskite/ITO水平结构光电探测器显示出2.1×10-9 A（n=1）和2.6×10-9 A（n=2）的暗电流、1.46×1013 Jones（n=1）和6.23×1012Jones（n=2）的探测率、2654 m A/W（n=1）和1557 m A/W（n=2）的响应度、9 m W/cm~2光照下458（n=1）和1108（n=2）的开关比、2.62 s/0.3 s（n=1）和5.78 s/0.96 s（n=2）的响应时间。在目前为止已报道的基于锡基钙钛矿的光电探测器中有着最低的暗电流、最大的开关比和最高的探测率。此外,我们基于BA2FASn2I7薄膜,制备了ITO/Sn O2/Perovskite/Spiro/Au结构的自驱动光电探测器,获得了更高的光电流(1.955×10-5 A),更大的开关比（5341）和更快的响应速度（8.1 ms/5.1 ms）。（3）利用金刚石对顶砧装置对准二维锡基钙钛矿BA2FAn-1SnnI3n+1（n=1,2）进行了原位高压光电研究。对于BA2Sn I4（n=1）,通过高压原位荧光实验发现,荧光峰位在整个压缩过程中持续红移（＞200 nm）,表明光学带隙可能持续减少。通过高压原位光电测试发现,BA2Sn I4在常压下对980 nm和1532 nm的光照无响应,当压力增加到0.69 GPa,响应范围拓展至980 nm;当增加至2.34 GPa时,响应范围增加至1532 nm。其中BA2Sn I4对980nm和1532nm激光响应的开光比分别在5.52和6.90 GPa达到最强。对于BA2FASn2I7（n=2）,样品荧光峰位持续红移（＞150 nm）。通过高压原位光电测试,我们发现BA2FASn2I7在常压下对405 nm、450 nm以及980nm的光均有响应。当压力增加至0.27 GPa时,BA2FASn2I7的光电响应范围拓宽至1532 nm,并且开关比随压力的增大逐渐增强,在1.10 GPa获得最大值。这些结果表明,通过加压可以将BA2FAn-1SnnI3n+1钙钛矿光电探测的响应范围拓展至近红外Ⅱ区,并且同时增强器件的探测性能,具有非凡的应用潜力。
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