社会经济的高速发展和现代化程度的不断提高给人民群众的生活带来便利,与此同时过度发展给我们赖以生存的自然环境带来极大的压力。其中,水资源污染问题在中国的坏境问题中显得格外突出。由于化工厂污水的随意排放,水资源出现严重的重金属污染以及有毒有机物污染情况。国内外环境工作者致力于发展各种水体修复技术,传统的水体修复技术在一定程度上改善了水体环境,但仍存在处理效果不理想,成本高,易反弹等问题。近年来,零价铁在处理水体中重金属离子(如镍、铜、铬等)和芳香烃(硝基苯类等)污染方面效果显著,又因其廉价易得,环境友好等优势,广泛应用于污水治理中。但由于在零价铁储存及运输过程中易被空气氧化,这导致零价铁表面被氧化层覆盖,该铁氧壳层会阻碍铁核电子向外传递,导致零价铁存在活性不高,铁核不能完全利用等缺陷。因此,寻找有效的对零价铁改性的手段,提高零价铁去除污染物的活性非常有必要。本文中,我们选择用草酸钠对零价铁表面官能团进行改造。通过对零价铁氧化层表面官能团改造的方法,达到不去除氧化层增强零价铁对目标污染物去除活性的目的,并深入研究了该改性零价铁与不同污染物的反应机理。首先,我们用草酸钠溶液浸渍法处理商业零价铁(ZVI),得到草酸钠改性零价铁(OA-ZVI),将其应用于六价铬(Cr(Ⅵ))的去除。实验表明,OA-ZVI去除Cr(Ⅵ)的反应速率较ZVI提高了约30倍。研究发现,由于强配位能力,草酸根能取代零价铁壳层表面羟基,以单齿单核的配位方式配位在零价铁壳层表面。这种配位方式不仅导致了铬酸根能以更低的吸附能更稳定吸附在零价铁壳层表面,而且草酸根的共轭作用能诱导零价铁壳层表面原位产生更多表面结合态Fe(Ⅱ),使Cr(Ⅵ)能更容易以单电子路径的被还原去除。我们通过X射线光电子能谱(XPS)分析了材料表面元素组成以及价态变化;通过电化学实验Tafel曲线分析了材料的电子传输能力;利用原位衰减全反射傅里叶变化红外(ATR-FTIR)和密度泛函理论计算(DFT calculation)相结合的方法研究了 OA-ZVI材料表面官能团配位情况;利用差分电荷计算模拟了体系中可能存在的电荷转移情况。最后,我们提出了 OA-ZVI促进Cr(Ⅵ)去除的可能机理。接下来,我们将OA-ZVI应用于无氧条件下典型难降解污染物对氯硝基苯(p-CNB)的去除。由于p-CNB的苯环上具有两个吸电子基,因此导致p-CNB非常稳定,无法直接被自由基降解,因此只能通过还原的方式将p-CNB还原成更容易被矿化降解的p-CAN。实验表明,OA-ZVI能实现对p-CNB更高效的还原去除,生成更多的还原产物对氯苯胺(p-CAN)。我们计算了两种材料还原p-CNB的电子有效利用率,ZVI消耗的电子中有5.5%用于还原p-CNB,OA-ZVI消耗的电子中有28.8%用于还原p-CNB,OA-ZVI的电子选择性极大提升。研究发现,p-CNB在ZVI表面吸附时主要为不稳定的外球吸附,在OA-ZVI表面吸附时形成了稳定的内球吸附,因此OA-ZVI样品对目标污染物p-CNB的电子选择性增强是由于p-CNB分子吸附增强导致。其次,由前一个工作所知,草酸根的存在能诱导零价铁电子向外传输,能产生更多电子用于p-CNB的还原。我们通过拉曼光谱(Raman)和X射线近边吸收精细结构谱(XAFS)分析了材料反应前后铁氧化物组成;通过FTIR-ATR研究了 p-CNB在两种零价铁表面的成键配位情况;利用氢自由基测定和产氢实验分析了两种零价铁体系中竞争反应H2O被还原成Hw的情况。最后,我们提出了 OA-ZVI促进p-CNB还原去除的可能机理。本文提出了一种用草酸钠改性零价铁的方法,没有直接去除铁氧化物壳层而是改变了壳层官能团组成,极大提高的零价铁对各种典型污染物的去除速率,本研究为ZVI的表面改性提供了一种新的方法,并阐明了表面官能团对ZVI去除污染物性能的重要性。