钛硅分子筛—氧化铝复合中空纤维膜的制备与性能研究

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钛硅分子筛是一种优异的催化材料,在H2O2参与的氧化反应中表现出了良好的催化效果。Al2O3中空纤维膜具有单位体积装填密度大、膜有效分离面积大、设备简单等优势,将钛硅分子筛和中空纤维膜结合起来,可以提高钛硅分子筛的比表面积,提高转化率和选择性。目前对中空纤维膜上钛硅分子筛膜的制备还没有系统研究,因此本文考察了Al2O3中空纤维膜上TS-1及Ti-MCM-41膜的制备及性能研究。本文以Sil-1为晶种在水热条件下合成了TS-1及Ti-MCM-41分子筛。考察了晶种含量和晶化时间对Ti-MCM-41分子筛性能的影响;以氧化铝中空纤维为载体、以Sil-1为晶种通过二次生长法制备了钛硅分子筛-氧化铝复合中空纤维膜。考察了晶种修饰方法及晶种液浓度对复合中空纤维膜的微观结构及气体渗透性能的影响。采用X射线衍射仪、红外光谱仪、扫描电镜及气体渗透测试设备对分子筛粉体以及钛硅分子筛-氧化铝复合中空纤维膜的结构和性能进行表征。主要结果如下:1、水热晶化法合成钛硅分子筛,在晶化48h和160℃条件下可以合成出催化性能较好的TS-1分子筛;晶化48h和100℃条件下可以合成出催化性能较好的Ti-MCM-41分子筛;Sil-1晶种浓度为2wt%、100℃、晶化24h合成的介孔孔道、沸石孔壁结构的Ti-MCM-41分子筛,具有良好的催化性能。2、二次生长法合成TS-1/Al2O3复合中空纤维膜,以6wt%晶种液浸渍修饰氧化铝中空纤维载体、连续生长四次合成的TS-1/Al2O3复合膜表面完整连续,同时N2渗透速率达到6.7310-7mol m-2Pa-1s-1,H2渗透速率为2.4010-6mol m-2Pa-1s-1。3、二次生长法合成Ti-MCM-41/Al2O3复合中空纤维膜,以6wt%晶种液浸渍修饰Al2O3载体经四次生长制备了表面无缺陷的Ti-MCM-41/Al2O3复合中空纤维膜。常温N2渗透速率达到1.9810-6mol m-2Pa-1s-1,H2渗透速率为6.8310-6mol m-2Pa-1s-1。
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