随着飞秒激光脉冲的出现,人们对于三脉冲光子回波的研究越来越广泛,例如利用瞬态光栅光子回波以及三脉冲光子回波信号的峰移研究液体的超快动力学和电子跃迁的加宽类型等。本论文以尼尔蓝染料分子作为样品,分别从理论上和实验上对三脉冲光子回波进行了研究。　　通过布洛赫方程求出光学章动和光学自由感应衰减效应的布洛赫矢量解,并利用光学章动和光学自由感应衰减效应分析了三脉冲光子回波的整个过程。通过麦克斯韦波动方程,建立了三脉冲光子回波信号强度与布洛赫矢量之间的关系式。对样品分子建立多模布朗振动模型,分析了如何去理论计算三脉冲光子回波信号强度。以尼尔蓝分子为例,采用多模布朗振动模型来分析尼尔蓝分子的振动,认为尼尔蓝分子的振动是高斯型、过阻尼型、完全非均匀型、欠阻尼型这四种模式的加权耦合。改变四种振动模式的权重以改变尼尔蓝分子的相关函数,对三脉冲光子回波信号、瞬态光栅光子回波信号以及三脉冲光子回波峰移信号进行了数值模拟。　　以浓度为5810mol/L的尼尔蓝乙醇溶液为样品,波长为623nm、脉宽为40fs的飞秒激光为光源,通过两个分束镜将飞秒激光脉冲分为能量相等的三束脉冲,每束脉冲的功率为20uw,开展了三脉冲光子回波的实验研究。在满足三束飞秒激光脉冲之间空间和时间上重合的基础上,通过步进电机精确控制三束飞秒激光脉冲之间的延迟时间,步进电机扫描时间的精度为13.3fs,使用锁相放大器测量了三脉冲光子回波信号和瞬态光栅光子回波信号的变化规律。通过使用光纤光谱仪测量瞬态光栅光子回波信号的频谱,分析光子回波信号波长随第二束与第三束飞秒激光脉冲之间的延迟时间的关系。将飞秒激光的波长从623nm改变为610nm,研究了瞬态光栅光子回波信号的频谱与泵浦光波长的关系。