【摘 要】
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微塑料作为一种新兴污染物,由于其广泛分布和数量庞大在世界范围受到广泛关注。随着微塑料污染与危害的深入认知,如何从环境中高效脱除微塑料成为亟待解决的问题。已有的研究开发了物理法、化学法和生物法脱除环境中微塑料,物理法由于成本低、操作简单、效率高等优势具有突出的应用前景。然而物理法脱除微塑料的后续处理成为一个新兴的问题且受到较少的关注。本论文提出将微塑料转化为功能碳材料,对其催化降解水中有机污染物展开
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微塑料作为一种新兴污染物,由于其广泛分布和数量庞大在世界范围受到广泛关注。随着微塑料污染与危害的深入认知,如何从环境中高效脱除微塑料成为亟待解决的问题。已有的研究开发了物理法、化学法和生物法脱除环境中微塑料,物理法由于成本低、操作简单、效率高等优势具有突出的应用前景。然而物理法脱除微塑料的后续处理成为一个新兴的问题且受到较少的关注。本论文提出将微塑料转化为功能碳材料,对其催化降解水中有机污染物展开研究。以微塑料为碳源,通过“铁浸渍-碳化法”制备了碳基催化剂（Fe-MPC）。通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、X射线衍射光谱、全自动比表面及孔隙度分析、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱表征技术考察催化剂Fe-MPC的理化性质,确定微塑料被碳化为碳材料以及金属活性位点Fe Cl2和Fe3O4在碳材料上均匀分布。以四环素为目标污染物,研究四环素的催化降解性能与催化机理。首先考察了H2O2浓度、初始四环素浓度、溶液p H值、温度、共存阴离子和溶解性有机质等工艺因素的影响来评估其催化性能。结果发现在实验条件为Fe-MPC用量20 mg/L、H2O2浓度1.0 m M、p H 4.3、四环素浓度40 mg/L、温度25℃情况下,10 min内四环素降解率超过70%,动力学分析结果表明反应速率常数为0.2571 min-1,Fe-MPC催化剂具有较好的催化性能。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振技术表明羟基自由基是催化体系中的主要活性物质,通过金属离子螯合实验确定起主要作用的是Fe2+。研究表明通过微塑料浸渍铁制备的碳基催化剂具有较好的催化活性,但是在反应过程中溶出的铁离子浓度过高,Fe-MPC催化剂的稳定性较差,不利于循环使用。受上述微塑料经“铁浸渍-碳化法”合成铁负载碳材料的研究启发,提出了微塑料絮凝脱除及碳化制备催化剂的集成工艺。即实现水体中微塑料的脱除,又为碳基催化剂提供了催化活性金属。絮凝脱除后的微塑料絮状体在800℃温度下碳化制备碳/铁纳米复合催化剂（MPC800）,通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、X射线衍射光谱、全自动比表面及孔隙度分析、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱表征技术考察催化剂MPC800的理化性质,确定微塑料被碳化为碳材料以及金属活性位点Fe~0、Fe O和Fe3O4在碳材料上均匀分布。研究了催化剂用量、H2O2浓度、溶液p H值和温度等因素对降解性能的影响,并对四环素降解率和动力学进行分析。结果发现在实验条件为MPC800用量20 mg/L、H2O2浓度4.0 m M、p H 3.5、四环素浓度40 mg/L、温度25℃情况下,反应10 min降解率为83.87%,四环素降解的活化能为46 k J/mol,以上结果表明MPC800催化剂具有较好的催化性能。自由基捕获实验和电子顺磁共振光谱验证了羟基自由基在四环素降解过程中起主导作用。通过循环实验证实了该催化剂具有良好的稳定性和可重复性。在“以废治废”概念的指导下,将微塑料成功从环境中脱除并将其转化为高效降解废水的催化剂,为微塑料的处理提供了一个可持续的策略。
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