随着我国对化石能源的需求量逐年增加,现如今面临着不可再生能源枯竭、生态环境问题恶化等一系列负面影响。为了有效解决对化石能源的过度依赖和改善环境质量,需要寻求一种绿色环境友好型的可替代能源。由于我国煤层气资源储量丰富,同时其具有热值高、燃烧后几乎不产生任何对环境有害的废弃物,因此煤层气是一种优良的可替代能源。但由于其含有一定量的氧气会存在爆炸风险,这对有效开发利用煤层气资源会产生一定的限制和障碍。因此有效开发利用煤层气的首要任务是脱除含氧煤层气中的氧气,这对于我国探索新能源领域具有重大的战略意义。当前,高效的低浓度含氧煤层气的脱氧技术开发尚处于初级阶段。其中,焦炭燃烧脱氧技术和催化燃烧脱氧技术较为成熟,并已经实现工业化运用,但存在的缺点是能耗高,甲烷损失量大,仅适用于中等以上浓度的煤层气脱氧分离;而非金属还原法甲烷损失率和能耗小,可以较好的适用于中低浓度煤层气脱氧,但非金属还原法目前研究较少,其中很多关键性问题没有得到解决。为了更好的开发出低温高效的低浓度煤层气脱氧剂,我们将焦炭燃烧脱氧技术、催化燃烧脱氧技术以及非金属还原法三种技术进行耦合,以煤质半焦为基体,金属为活性组分,硫化物为助剂和还原剂,制备了一系列脱氧剂,并将其用于低浓度煤层气脱氧性能研究。本论文主要研究内容以及取得的主要结论如下:(1)采用物理混合法制备了一系列煤质半焦脱氧剂SCx(x=1,2,3,4),并且将其应用于低浓度含氧煤层气脱氧反应。同时采用BET,XRD等一系列表征对煤质半焦脱氧剂反应前后的孔结构特性以及物种相态进行系统分析。分析结果发现,SC2脱氧剂具有较好的脱氧活性,在350℃条件下可以将氧气浓度降脱到5%,并且脱氧可以时间维持240 min以上;SC4脱氧剂脱氧性能较差,即使在350℃高温下脱氧率也较低。另外研究还发现,在煤质半焦脱氧剂中引入硫化物可以显著改善脱氧剂的脱氧性能,这可能是由于一方面硫化物作为脱氧剂助剂,可以加速脱氧速率,降低脱氧反应所需的活化能;另一方面可能是硫化钠本身作为还原性较强的还原剂,在高温条件下可以和氧气发生化学反应。(2)采用物理研磨法制备了负载不同活性金属(Fe,Ni,Co)的一系列煤质半焦脱氧剂,并且将其应用于低浓度含氧煤层气脱氧反应。研究结果表明,添加活性金属(Fe,Ni,Co)后可以显著改善脱氧剂的脱氧活性;在此基础上进一步添加硫化物后,脱氧剂的脱氧性能得到了进一步提升。另外研究还发现,添加活性金属助剂Co不仅可以提高脱氧剂活性,还可以提高脱氧剂的稳定性。这可能是由于一方面钴本身是一种活性物种,可以促进脱氧反应;另一方面可能是由于钴还可以降低脱氧反应所需活化能,进而提高脱氧效率。(3)采用BET、XRD等一系列表征方式对所制备的新型脱氧剂的孔隙度、形态结构以及物种相态进行了分析研究。BET表征结果表明,脱氧剂较大的比表面积和孔体积有利于提高氧气在脱氧剂内部孔道的传质,从而更有利于脱氧效率的提高;XRD表征结果表明,以榆林半焦SC2作为载体制备的脱氧剂,金属活性组分和硫化物助剂(还原剂)均匀的分布在载体,所得的脱氧剂表现出最佳的脱氧效率。同时表征发现,榆林半焦SC2中存在二氧化硅和石墨碳,由于二氧化硅的存在,促进了所制备脱氧剂的结晶效应,形成规整的内部孔道结构,有利于脱氧;同时存在的石墨碳与二氧化硅产生协同作用,为脱氧剂提供“骨架”作用,使活性组分和硫化物分散更为均匀,进而提高脱氧剂的脱氧活性。