【摘 要】
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水体中存在的偶氮染料和抗生素会破坏环境和威胁人类健康,消除这些有害物质成为现急需解决的水污染治理问题。本研究以荷花粉为原材料,通过活化得到分级多孔碳,或者杂原子掺杂制备出氮掺杂、或氮磷共掺杂碳,用于活化过硫酸氢钾盐（PMS）,进而利用吸附或催化氧化来去除水体中活性黑5和盐酸四环素。以KOH为活化剂利用一步碳化活化法所制备的分级多孔炭（LPHPC-2.5）的最大平衡吸附量可达617.65 mg/g,
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水体中存在的偶氮染料和抗生素会破坏环境和威胁人类健康,消除这些有害物质成为现急需解决的水污染治理问题。本研究以荷花粉为原材料,通过活化得到分级多孔碳,或者杂原子掺杂制备出氮掺杂、或氮磷共掺杂碳,用于活化过硫酸氢钾盐（PMS）,进而利用吸附或催化氧化来去除水体中活性黑5和盐酸四环素。以KOH为活化剂利用一步碳化活化法所制备的分级多孔炭（LPHPC-2.5）的最大平衡吸附量可达617.65 mg/g,优于商业活性炭（CAC）（105.72mg/g）。考察了它们在不同初始浓度、吸附剂用量、无机盐浓度、温度和p H等不同条件下对活性黑5的吸附性能影响。对吸附等温线、动力学、热力学性质和机理进行了系统的深入研究。结果表明,活性黑5在LPHPCs上的吸附过程涉及主要的物理吸附和必要的化学吸附。LPHPCs相对于CAC对活性黑5吸附的比较优势归因于更大的比表面积和更丰富的合适孔体积、更高的石墨化程度和更好的亲和力。选择三聚氰胺为氮源制备氮掺杂荷花粉碳材料（N-LPCs）。缺陷丰富,含氮量高尤其是石墨氮和比表面积较大等优势使N-LPCs具有优异的催化降解能力。N-LPC-5在60 min内对125 mg/L活性黑5的降解率可达99.17%。通过猝灭实验确定了以~1O2为主的非自由基途径和以材料表面的·OH和SO4-·为辅的自由基途径,此外推测出~1O2产生主要来自于活性位点引起的PMS的O-O键断裂。N-LPC-5/PMS体系在强酸,强碱下降解性能有所提升但受阴离子SO42-负影响较大。选用磷酸氢二铵为磷源和氮源,成功合成了一种氮磷掺杂碳材料（N,P-LPCs）,其中N,P-LPC-5对活化PMS降解盐酸四环素具有良好的催化性能（在60 min内的去除率为90.67%）。结果表明,N,P共掺杂具有正协同效应,石墨氮提供了主要活性位点,而磷不仅可提供部分活性位点还可以调节电荷密度加速电子转移。此外,N,P-LPCs表现出良好的酸碱耐受性,对阴离子不敏感。根据淬灭试验和电化学分析,O2-·是关键的活性物质,表面结合的·OH、SO4-·为次要的自由基途径,此外表面电子转移也是一种非自由基途径。
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