本文从Landauer物理图像出发,采用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法重点研究了基于3d过渡金属镍的多层夹心分子链的自旋输运特性和以石墨烯为电极的分子电子器件的电子输运特性。　　 一维无穷长镍-茂基夹心分子链([NiCp]∞)是一种典型的金属性材料,它不具有自旋极化特点。然而,在气相条件下有限长小分子NinCpn+1的分子磁矩是所包含Ni原子个数n的周期函数,周期为4,分子磁矩按照2、1、0、1的规律循环排布(单位:μB)。此外,如果在小分子NinCpn+1的一端或两端添加Ni原子,就可以分别构成Nin+1Cpn+1和Nin+2Cpn+1小分子,而且它们的分子磁矩与NinCpn+1一样也按照2、1、0、1循环排布。当有限长小分子NinCpn+1与金电极相连构成二端器件时,其自旋极化特征依赖于分子与金电极的电子耦合强度。在弱电了耦合和中等强度电子耦合时,NiCp2分子结和Ni4Cp5分子结有很强的自旋极化效应。但是,当以突出Ni原子连接分予和金电极实现分子-电极强耦合时,所有n=1-4的分子结的自旋极化效应都遭到破坏,“自旋向上”电子和“自旋向下”电子对透射几率贡献一致,同时费米能级附近的透射几率也大大增强。所以说,对于小分子NinCpn+1这样的弱磁性材料,通过改变分子-电极的接触方式可以调控它们的自旋输运特性。　　 石墨烯在费米能级处的电子态密度极低,这使得以石墨烯为电极的分子电子器件在费米能级附近的透射几率非常小。但是由于石墨烯的导带和价带在其Dirac点相接触,它的能带结构很容易受到电荷转移等因素的影响。为此,我们以锯齿形C原子链(聚乙烯链)为中间分子构建分子电子器件,研究石墨烯与金属块体表面的接触结构对分子器件电子输运性质的影响。我们的计算结果表明,与纯石墨烯电极相比,金属-石墨烯复合体系电极大大增强了分予电子器件在费米能级附近的透射几率。不仅如此,对于物理吸附的金属-石墨烯复合电极,我们发现分子器件的透射几率谱的形状与金属对石墨烯的电子掺杂类型密切相关而与金属的外层电子排布关系不大,而且金属层数对器件透射几率谱的形貌影响不大。分子器件费米能级处的透射几率随着中间分子链C原子数奇偶性的变化表现出振荡特点,奇数C原子对应更高的透射几率。