VUV-Fenton体系中易降解物质对难降解物质矿化的促进作用研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fy_laile
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随着工业化的快速发展,环境污染日趋严重。苯酚作为重要的化工原料,应用范围极广,且本身和中间产物具有很高的生物毒性;腐殖酸是水处理工艺中消毒副产物的重要前驱物质,由于它们性质稳定、生物富集性高、危害巨大等成为关注焦点。真空紫外-芬顿(VUV-Fenton)技术处理高浓度苯酚和腐殖酸,经常遇到化学需氧量(COD)处理到一定程度时无法快速下降的难题,我们称之为“平台”现象。针对VUV-Fenton技术处理难降解苯酚和腐殖酸遇到的“平台”现象,本课题拟通过研究VUV-Fenton体系中易降解物质对苯酚和腐殖酸的协同促进作用,实现苯酚和腐殖酸的进一步矿化,探究易降解物质促进难降解物质深度矿化作用机理。苯酚催化氧化实验结果表明,当苯酚初始浓度1000 mg/L,p H值约为3,H2O2和Fe2+浓度分别为37.5 mmol/L和6 mmol/L时,体系COD的去除率达85.6%,体系出现“平台”现象。在启动反应前,向体系中投加甲酸、甲醇和叔丁醇,不仅加快前期反应速率,而且促进苯酚深度矿化;投加浓度和投加方式对苯酚催化氧化效能的影响也较大,随着投加浓度增大,体系中去除COD的速率明显提高,180 min后,三次投加易降解物质的体系COD去除率高达90.0%。傅里叶红外分析结果表明苯酚降解的过程中会产生邻苯二酚、苯醌等难降解中间产物,这可能是导致“平台”现象产生的原因。基于VUV-Fenton体系研究易降解物质促进苯酚和腐殖酸的深度矿化,结果表明,投加易降解物质均可促进苯酚和腐殖酸深度矿化,但促进苯酚矿化效果好于腐殖酸;同时易降解物质投加浓度和投加方式对促进苯酚和腐殖酸深度矿化也有显著影响,随着投加浓度的增大,促进苯酚和腐殖酸的深度矿化效果更好,多次投加比一次投加易降解物质的促进效果更佳。易降解物质(甲酸、甲醇、叔丁醇、蔗糖和氯乙酸)在紫外光解初期生成H2O2的速率与苯酚体系中打破“平台”时COD下降快慢趋势基本吻合,H2O2浓度对苯酚矿化效果影响实验表明·OH不是促进苯酚深度矿化的关键影响因素。EPR测试结果表明体系中存在·OH,加入甲酸后产生CO2-?,体系中自由基种类增多。易降解物质促进难降解物质深度矿化主要得益于易降解物质诱导引发的自由基链式反应。
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