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矿物学在环境科学中的应用是当前矿物学研究的一个重要方面,矿物—水界面反应对环境中物质的循环和元素的地球化学过程起着十分重要的作用,具有重要的环境意义。针铁矿是沉积物和土壤中最为常见的氧化铁矿物,溶解性有机质(DOM)是土壤溶液中的一个重要组成部分,DOM能把矿物和天然有机质在土壤中联系在一起,并调控环境污染物的迁移、转化与生物有效性。矿物对DOM的吸附是天然有机质在土壤/沉积物中稳定保持的重要机制。本文以针铁矿和DOM为研究对象,以矿物—水界面反应为核心内容,在总结矿物—水界面反应理论的基础上,详细研究了针铁矿与重金属离子和DOM的表面反应,然后研究了DOM对针铁矿吸附重金属离子的影响。
本文的研究得到了国家自然科学基金项目:“华南红壤中NOM稳定性的矿物学机制与调控研究”(40773080)、广东省自然科学基金项目:“酸雨胁迫下华南红壤中矿物—腐殖质复合体的稳定性研究”(05944)的资助。
论文的主要研究成果如下:
(1)本实验条件下针铁矿表面对重金属离子的吸着量随pH值升高而升高,在一个较窄的pH值范围内吸附率急剧升高,呈S形分布。针铁矿对三种不同的重金属离子的吸附能力的强弱顺序是Cu2+> Pb2+> Cd2+。重金属离子在针铁矿表面存在多种吸附结合形态。表观吸附常数KM值的变化规律,说明了重金属离子与针铁矿表面反应模式及其表面吸附形态发生了变化。
(2)针铁矿吸附DOM后形成了初级复合体,有机质分子进入微孔并发生堵塞效应,因而造成大孔有所增加,比表面积却减小。X—射线电子能谱(XPS)检测结果显示,吸附DOM之后,针铁矿表面基团化合形态发生了明显的变化,主要是表面羟基被DOM组分中的含脂肪类以及芳香羧基等疏水性基团所取代。
(3) DOM对针铁矿吸附Cu2+有一定的影响,但大部分的DOM与Cu2+在针铁矿表面存在不同的活性吸附位点,因此相互之间并没有产生太大的影响。