水泥基材料是当今工程建设中需求量最大的无机材料,在道路、桥梁和基础民用建设中地位及其重要。但是由于其脆性较大,硬化基体容易产生裂缝,影响水泥基材料的耐久性和工程使用寿命,不能满足一些工程的特殊需求。针对上述问题,本研究尝试采用在水泥基材料内部通过有机物原位聚合方式,形成有机-无机互穿网络结构以改善普通水泥基材料脆性和易开裂问题。以AM（丙烯酰胺）可聚合的有机单体,选择过硫酸铵（APS）和N,N,N’,N’-四甲基乙二胺（TMED）为氧化还原引发体系,常温下将其加入到水泥浆体内部进行原位聚合反应。通过系统研究聚合反应原料配比、聚合物用量（P/C）等因素对复合材料凝结硬化性能、力学性能和微观结构的影响。证明了掺入的聚合物体系能改善水泥内部结构,强化硬化水泥基体的力学性能,韧性和耐久性。对水化反应和聚合反应相互作用机理也进行了系统的研究。首先,对丙烯酰胺常温聚合反应进行水溶液和水泥孔溶液环境模拟实验,探究AM在不同环境下聚合反应及其放热情况。然后将聚合物体系与基准水泥和高贝利特硫铝酸盐水泥（HBCSA）复合制备复合材料,并对复合材料的凝结、硬化性能测试,确定最佳掺量范围。利用傅里叶红外光光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和水泥水化热测试仪对水泥基复合材料的结构形成机理进行研究。研究结果表明:（1）聚合物在水泥浆体里能快速反应,放出大量的热,缩短水泥基材料的凝结时间,此速凝作用不同于传统水泥基材料的凝结硬化效果,具有良好的可控性。（2）复合材料压折比降低约50%,韧性显著提高,聚合产物的降脆增柔效果明显。（3）聚合反应和水化反应相互影响。FT-IR结果显示,水泥水化环境对聚合反应影响不大,AM在孔溶液中能良好交联聚合;聚合物体系改变了水泥浆体的微观形貌,在水泥浆体内部迅速聚合,形成三维空间骨架结构。SEM观察表明,AM在水泥浆体孔溶液中交联聚合形成网络结构,聚合物形成的网络结构包裹住水泥颗粒,改变了水泥水化产物的微观形貌。XRD结果证明,聚合物体系能够抑制早期Ca（OH）₂的生成量,延缓水泥早期的水化进程,抑制效果与聚合物体系掺量成正比。此外,还研究了新单体MMA（甲基丙烯酸甲酯）与基准水泥复合材料的力学性能。试验以BPO（过氧化二苯甲酰）/DMA（二甲基苯胺）为氧化还原体系,研究了MMA聚合对复合材料凝结及硬化性能的影响。结果表明,MMA体系延缓了水泥凝结时间,能提高复合材料的抗压强度,后期抗折强度有所提升。