【摘 要】
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随着能源技术不断发展,为获得性能优异的储能器件,功能化具有优异物理和化学性质的石墨烯基材料引起广泛关注。本论文采用介质阻挡放电等离子体处理氧化石墨（GO）,通过改变氮源（NH3,吡咯）和等离子体参数,制备应用于超级电容器电极的氮掺杂石墨烯基材料,并对其结构和电化学性能进行分析,主要研究结果如下:1.探究NH3/Ar介质阻挡放电中NH3/Ar混合气氛体积比例和放电时间对GO-P的结构和电化学性能的影
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随着能源技术不断发展,为获得性能优异的储能器件,功能化具有优异物理和化学性质的石墨烯基材料引起广泛关注。本论文采用介质阻挡放电等离子体处理氧化石墨（GO）,通过改变氮源（NH3,吡咯）和等离子体参数,制备应用于超级电容器电极的氮掺杂石墨烯基材料,并对其结构和电化学性能进行分析,主要研究结果如下:1.探究NH3/Ar介质阻挡放电中NH3/Ar混合气氛体积比例和放电时间对GO-P的结构和电化学性能的影响。X-射线衍射（XRD）分析表明:NH3/Ar介质阻挡放电处理的样品GO-P相比较于GO在2θ=11.02°处的衍射峰均出现强度减弱并向高角度方向偏移,这缘于氮掺杂引起的晶格常数降低、缺陷增多从而引起无序度增大。在NH3:Ar=1:3、放电时间为40 min时所制备的样品具有最佳的电化学活性,在1 A·g-1电流密度下有最大的比电容(187.7 F·g-1),在3 A·g-1电流密度下经过1000次循环有80%的循环效率。这归因于其具有高的氮掺杂量（7.6 at.%）,N/C原子比（0.10）,高石墨氮含量（42.4%）和ID/IG比值（1.08）。放电机制的诊断研究结果表明,当NH3:Ar=1:3时放电击穿电压降低产生多电流脉冲数和高电流脉冲幅值并产生了更多NH自由基。2.以吡咯作为含氮前驱体,探究了吡咯单体添加量对H2/Ar介质阻挡放电制备的PPy/GO-P电化学性能影响。当吡咯与GO溶液体积比为5:50（1:10）时,样品表现较好的电化学性能。在上述研究基础上,进一步探究H2/Ar介质阻挡放电的放电电压和放电时间对PPy/GO-P结构和电化学性能的影响。当放电电压为19 k V、放电时间为40 min时,样品的电化学性能最佳,在1 A·g-1电流密度下的比电容最高(226.06 F·g-1)。在3 A·g-1电流密度下经过1000次循环有80.3%的循环效率。结构分析表明其具有最高的氮掺杂含量（7.47 at.%）和N/C原子比（0.090）,在氮掺杂类型中石墨氮含量达到15.9%并拥有最大的ID/IG比值（1.08）,这归因于聚吡咯和氮掺杂的协同作用贡献出较多的赝电容,促进氧化还原反应并提高载流子的迁移率。本论文采用大气压介质阻挡放电等离子体技术制备出性能良好的氮掺杂石墨烯基材料,具有快速、绿色、操作便捷的优点,这为石墨烯基材料的改性提出新的思路。
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