【摘 要】
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锂离子电池因广泛使用而面临锂资源日益枯竭、成本不断提高等问题,开发新概念储能电池至关重要。由于金属钾储量丰富,且与锂具有相似的理化性质,钾离子电池成为了锂离子电池最有前途的替代品。但钾离子半径大而导致电极材料尤其是负极材料的破碎严重阻碍了钾离子电池的发展。因此开发高容量、长寿命的负极材料是促进钾离子电池发展的关键。二硒化钼（MoSe2）材料因具有高理论容量、独特的层状结构和良好的导电性而备受关注。
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锂离子电池因广泛使用而面临锂资源日益枯竭、成本不断提高等问题,开发新概念储能电池至关重要。由于金属钾储量丰富,且与锂具有相似的理化性质,钾离子电池成为了锂离子电池最有前途的替代品。但钾离子半径大而导致电极材料尤其是负极材料的破碎严重阻碍了钾离子电池的发展。因此开发高容量、长寿命的负极材料是促进钾离子电池发展的关键。二硒化钼（MoSe2）材料因具有高理论容量、独特的层状结构和良好的导电性而备受关注。然而,MoSe2的储钾性能在脱/嵌钾离子过程中也存在结构破碎和反应动力学迟缓的缺点,需要进一步改善。因此,本论文通过精细的结构设计来发挥MoSe2的储钾优势,并探究了其储钾机理以促进MoSe2类材料的发展,具体工作如下:通过简单的冷冻干燥和高温硒化方法成功合成了氮掺杂的多孔MoSe2/碳复合材料（MoSe2/N-C）。将其作为钾离子电池负极材料,筛选出适合MoSe2类材料的电解液为1M KFSI-EC/DEC。多孔、氮掺杂等结构设计促使该电极材料展现出优异的储钾性能:在10 A g-1大电流密度下仍表现出85.5 m Ah g-1的容量。其高赝电容贡献也有利于电荷存储。通过喷雾干燥和后续高温硒化将MoSe2纳米片成功限制在氮掺杂的中空多孔碳微球中（MoSe2@N-HCS）。在该复合材料中,中空、多孔和双碳保护层,极大地增加了反应界面,并能够有效防止循环过程中MoSe2纳米片的坍塌和自聚集;掺杂的氮元素能够提供更多的反应位点;坚固的化学键,如C-Mo键,大大提高了材料结构的稳定性。因此,MoSe2@N-HCS表现出优异的储钾性能:卓越的倍率性能(在10 A g-1大电流密度下仍能够保持113.7 m Ah g-1的容量)和超长的循环寿命(在2 A g-1大电流密度下经历16700次循环后仍展现出158.3 m Ah g-1的可逆容量)。此外,探究了MoSe2@N-HCS的反应动力学特征及储钾机理。研究表明MoSe2@N-HCS在储钾过程中赝电容贡献占主导地位;阻抗分析和钾离子扩散系数表明该电极材料具有快速的反应动力学。通过一系列非原位测试确定了钾离子在MoSe2材料中的脱嵌反应。密度泛函理论计算证实了氮掺杂能够有效降低钾离子在MoSe2@N-HCS复合材料中的迁移能垒,从而加速反应动力学。
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