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固/液界面能及其各向异性是材料凝固以及晶体形核和生长过程中非常重要的热力学参数。固/液界面能的大小决定了晶体形核的能量势垒,而固/液界面能的各向异性则是凝固过程中影响枝晶生长取向的决定性因素。但由于固液界面存在于两个凝聚相之间,并且固/液界面能及其各向异性的数值都非常小,实验上直接测量固/液界面能及其各向异性的精确值非常困难。近年来,随着计算机硬件和计算机模拟方法的发展,分子动力学模拟方法已经成为研究固液界面性质的一种重要手段。然而,需要指出的是,目前对于固液界面性质的分子动力学模拟大都针对纯金属和简单二元合金,而对于在凝固理论研究中广泛应用的类金属有机物分子晶体材料,如丁二腈,较少涉及。丁二腈是一种自然界不多见的界面粗糙度与金属相似的特殊有机晶体,凝固理论的许多重大进展都是首先以丁二腈实验结果作为依据而得到学术界认可,并在其后从多方面由包括金属在内的其他合金的实验进一步证实。为此,本文首先针对目前分子动力学模拟方法在计算固液界面性质时所存在的问题,发展了能够同时计算固/液界面能及其各向异性的临界晶胚法,并与毛细波动法进行了系统的对比研究,在此基础上,进一步分析了丁二腈的固液界面性质,以期为完善分子晶体固液界面性质研究和完备凝固理论研究基础数据奠定重要基础。取得的主要研究成果有:1.基于一定半径的晶胚在过冷熔体中的生长和熔化演化行为构建了均质形核模型,获得过冷熔体中给定半径晶胚的临界存留温度,及晶胚临界存留温度和晶胚半径之间的关系,发现其与经典形核理论一致,为使用临界晶胚法计算固/液界面能奠定了基础;2.进一步发展了临界晶胚法,使其可同时计算固/液界面能及其各向异性,并通过将临界晶胚法的计算结果和毛细波动法的计算结果以及实验结果进行对比,验证了其在固/液界面能及其各向异性计算上的可靠性。a)使用临界晶胚法计算了8种面心立方金属的Gibbs-Thomson系数,结合使用分子动力学计算出的熔化焓和熔化熵,获得了8种面心立方金属固/液界面能,同时发现,固/液界面能和熔化焓均和计算熔点成正比关系,并且比例系数和实验值在误差范围内一致;b)获得了8种面心立方金属凝固均质形核的最大过冷度,发现,该最大过冷度和计算所获得的熔点成正比,并发现,在假设最小晶胚半径为三倍晶格常数时,所获得的最大过冷度和计算所获得熔点之间的比例系数和实验值在误差范围内一致;c)进一步发展了临界晶胚法,通过改变晶胚形状,让特定晶面和过冷熔体接触,确定给定尺寸晶胚的临界存留温度,获得了晶胚临界存留温度和晶胚尺寸之间的关系,进而可计算特定晶面的固/液界面能;d)使用毛细波动法计算了两种面心立方金属Cu和Ni的固/液界面能及其各向异性,同时比较了临界晶胚法和毛细波动法的计算结果,验证了临界晶胚法计算固/液界面能及其各向异性的可靠性;3.使用毛细波动法计算了凝固理论研究中广泛使用的透明模型金属丁二腈的固/液界面能及其各向异性,获得丁二腈固/液界面能为(8.37±0.84)mJ/m2,各向异性参数为1=0.011±0.009,2=0.0016±0.0012。同时,研究了计算体系尺寸对于计算结果的影响,随着计算体系尺寸的增加,计算结果逐渐变小,趋于一稳定值,计算精度逐渐提高。