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随着微电子学和集成电路的不断发展,利用单分子及原子团簇来构筑电子线路的各种元器件已成为电子器件不断小型化的最可能的发展趋势。近年来,人们通过各种各样的实验手段,如自组装膜(SAMs)和有机分子束外延生长(OMBE)等技术和隧道扫描显微镜(STM)以及原子力显微镜(AFM)等相结合,设计和测量了单分子器件,发现分子具有开关作用、负微分电阻(NDR)效应以及整流效应等一系列重要特征,这些研究为利用分子来实现电子器件的功能化打下了坚实的基础。然而在实验研究中,由于与电极相比,分子是尺度很小的体系,因此外界因素的变化对分子器件构型会有显著的影响,而分子器件构型的变化又直接决定着分子的电学性质。因此研究分子器件构型的改变包括分子的几何结构以及分子与电极界面结构等对分子电输运性质的影响有着极其重要的作用。本论文拟采用密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)相结合的第一性原理计算方法,以石墨烯纳米带(GNRs)作为电极材料,选取二吡啶-苯环(dipyrimidinyl–diphenyl)和具有光/热转化性能的二氢甘菊环/乙烯基庚富烯(dihydroazulene/vinylheptafulvene即DHA/VHF)分子体系作为研究对象,构建了石墨烯电极/有机小分子/石墨烯电极三明治结构体系,系统地研究了分子器件结构的改变与分子电输运性质之间的关系以及影响分子器件电输运性质的相关因素,其中重点研究了分子间的扭转角和分子与电极间可能的接触结构改变对分子器件电输运性质的影响,本论文主要包括以下五个章节的内容:第一章为综述部分,主要介绍了分子电子学产生的背景、分子器件的研究意义以及石墨烯的结构特征和电子结构,最后给出了本论文的主要研究内容。第二章给出了本论文所采用的理论方法。介绍了密度泛函理论与非平衡格林函数方法,以及求解分子器件中电子输运特性的一般处理过程和理论方法。第三章以裁剪的扶手椅型石墨烯纳米带(AGNRs)作为分子器件的电极,系统地研究了二吡啶-苯环二嵌段分子体系间的扭转角对分子器件电输运性质的影响。研究结果表明二嵌段分子间扭转角的改变对分子器件电输运性质有显著的影响,当分子间的扭转角从0°旋转到90°时,分子结的电流-电压特性具有显著的变化即0°时的电流值高于90°时的电流值,预示着当二嵌段分子间扭转角发生改变时,分子将从一个高电导态向低电导态转变,从而使分子呈现出独特的开关效应。第四章以锯齿型石墨烯纳米带(ZGNRs)作为分子器件的电极,研究了分子与电极之间不同的连接方式即分别以酰胺端基和碳原子作为末端原子与石墨烯电极连接时对二氢甘菊环/乙烯基庚富烯分子体系电输运性质的影响。二氢甘菊环(DHA)和乙烯基庚富烯(VHF)具有光/热转化性能,分子能在DHA和VHF之间相互转换。通过研究发现当分子在DHA和VHF之间转换时,通过碳原子作为末端原子连接时其开关比较大,并且随着电压的增加呈上升趋势;而通过酰胺端基作为末端原子连接时其开关比较小,并且随着电压的增加呈现振荡趋势,并且通过酰胺端基连接的VHF分子结在偏压0.72 V到0.8 V范围内可以观察到显著的NDR特性。第五章对全文工作进行了全面总结,并对分子器件的发展进行了展望。