【摘 要】
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金属锂具有超高的理论比容量(3860 m Ah g-1)低的氧化还原电位（相对于标准氢电极）,被认为是下一代可充电锂金属电池最有前途的负极之一。然而,在重复电镀和剥离过程中,不均匀的锂沉积和锂成核导致锂枝晶的生长。这个问题最终将导致短路和不良的电化学性能。为了解决上述难题,人们采用了相当多的策略来解决锂金属负极的挑战,包括对电解液进行改性,形成稳定的SEI层,采用固态电解质,开发具有高机械性能的隔
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金属锂具有超高的理论比容量(3860 m Ah g-1)低的氧化还原电位（相对于标准氢电极）,被认为是下一代可充电锂金属电池最有前途的负极之一。然而,在重复电镀和剥离过程中,不均匀的锂沉积和锂成核导致锂枝晶的生长。这个问题最终将导致短路和不良的电化学性能。为了解决上述难题,人们采用了相当多的策略来解决锂金属负极的挑战,包括对电解液进行改性,形成稳定的SEI层,采用固态电解质,开发具有高机械性能的隔膜以及使用3D集流体。上述方法中,具有高比表面积和可设计结构的三维集流体在诱导金属锂均匀沉积方面显示出很大的潜力。由于3D打印技术具有分层制造复杂结构的特点,在精准调控打印结构方面具有很大的优势,可以在多尺度上对材料进行精准加工,充分发挥材料的性能,因此,3D打印在三维集流体设计方面有很大的优势。基于上述背景,本课题通过3D打印设计了一种可诱导锂均匀沉积的三维集流体支架用于锂金属电池负极抑制枝晶,本文集中关注3D打印结构和亲锂材料的设计对于锂枝晶的抑制作用,并通过模拟与实验相结合来解释其作用机理。本文的研究内容如下:首先,我们使用3D打印在宏观和微观尺度上设计了一个3D打印支架（3DP-r GML）的三维集流体。在宏观尺度上,所建的大尺寸打印孔隙可以通过调节表面的电流密度来引导Li沉积到大孔中。同时,在微观尺度上,由定向组装的还原氧化石墨烯（r GO）和MXene纳米片组成的3D打印细丝具有较高的比表面积和丰富的亲锂成核位点,可以使锂均匀成核和沉积。由于合理的设计,制备的3D打印锂金属负极（Li@3DP-r GML）具有约3000 h的循环稳定性。其次,为了解释3DP-r GML优秀的电化学稳定性,使用COMSOL模拟仿真软件计算了3D打印结构对于锂离子浓度和电流密度的影响,并与实验相结合。同时使用分子模拟软件对MXene和r GO的吸附能进行了计算以此来表征其亲锂性。从而证明了其结构和亲锂性对于锂枝晶的改善。
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