激光诱导复合水热法制备石墨烯基半导体光催化材料

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染料废水中的残余染料通常都具有毒性或具有致突变、致癌特性,对人体和水生生物造成严重危害,因此开发用于降解染料废水的技术至关重要。半导体光催化技术是一种高级的环境污染治理技术,也是一种绿色经济的污水处理技术。至今为止,多种半导体氧化物已被用作光催化剂(如Ti O2和Zn O),但是传统半导体材料光能利用率低、带隙较宽和光生载流子易复合等问题严重限制了其光催化性能。为解决这些弊端,目前已经采用了制备石墨烯基复合材料、构建半导体异质结等方式,以提高光催化剂的光催化性能。本文首先通过激光一步法辐照复合聚合物Phenolic/Kapton制备分层多孔石墨烯G-Phenolic/Kapton材料,进而使用了水热法制备了G-Phenolic/Kapton-Ti O2和G-Phenolic/Kapton-Ti O2-Zn O光催化剂,通过多种表征方式研究其形貌结构和理化性质,并通过亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh B)染料溶液降解实验,探索光催化剂的光催化活性和催化机理。主要研究内容如下:(1)提出了激光一步法辐照复合聚合物Phenolic/Kapton制备分层多孔石墨烯G-Phenolic/Kapton。研究了激光工艺参数(激光功率、扫描速率)对所制备的G-Phenolic/Kapton石墨烯材料质量的影响,探索出激光功率为4.5 W、扫描速率为400 mm/s为最佳激光工艺参数,在此条件下可以制备质量较好的分层多孔石墨烯材料。并进一步研究得出复合聚合物Phenolic/Kapton的激光辐照得到的G-Phenolic/Kapton材料比辐照单一聚合物制备的G-Phenolic、G-Kapton材料具有更好的石墨烯质量。(2)通过水热法修饰TiO2纳米颗粒,成功制备出G-Phenolic/Kapton-TiO2复合物,深入研究了该复合物的微观形貌特征、光电性质,以及对亚甲基蓝、罗丹明B染料的光催化降解特性,并与纯Ti O2纳米颗粒以及所制备的G-Kapton-Ti O2和G-Phenolic-Ti O2复合物的光催化活性进行了对比,试验结果显示:石墨烯材料能够成为光降解的有效加速载体,并促进电子与空穴的分离。光催化降解实验表明,G-Phenolic/Kapton-Ti O2复合材料在MB和Rh B染料的降解分别为89%和91%,较纯Ti O2纳米粒子表现出增强的光催化活性。(3)通过水热法制备出G-Phenolic/Kapton-TiO2-ZnO(G-T-Z)复合异质结光催化剂,并探索了其光催化性能。研究表明水热法可以将Ti O2、Zn O纳米粒子成功的附着于分层多孔的石墨烯表面。此外,G-Phenolic/Kapton-Ti O2-Zn O(G-T-Z)复合材料对MB和Rh B染料的降解率分别为90%和91%,表现出最佳的光催化活性。此工作进一步分析验证了Ti O2、Zn O两种半导体材料异质结的构建有利于材料光催化性能进一步的提高,并阐述其机理。此外,研究结果再一次证明了光催化反应体系中的超氧自由基(·O2-)、光生空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是降解体系中的主要活性物种,对染料的降解起主导作用。光催化性能的增强归因于分层多孔石墨烯可以加速电子的转移,以及异质结结构的构建有效地改善了光催化体系中电子-空穴的分离效率,优化了传统光催化剂光催化性能较低的弊端。
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