【摘 要】
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乙酸乙酯常被用做有机溶剂,作为一种主要的挥发性有机污染物（VOCs）,严重危害人体身心健康。目前工业上主要采用基于负载型贵金属催化剂催化燃烧的方法进行净化处理,但该方法存在催化剂价格昂贵、能耗高等问题,因此迫切需要发展活性高、稳定性好、成本低及能耗小的催化新方法和新材料。本文以硝酸铈和高锰酸钾为原料制备了二氧化铈和铈掺杂锰氧化物纳米复合物（CeO2/CeOMS-2）,通过改变化学计量比研究了其对催
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乙酸乙酯常被用做有机溶剂,作为一种主要的挥发性有机污染物（VOCs）,严重危害人体身心健康。目前工业上主要采用基于负载型贵金属催化剂催化燃烧的方法进行净化处理,但该方法存在催化剂价格昂贵、能耗高等问题,因此迫切需要发展活性高、稳定性好、成本低及能耗小的催化新方法和新材料。本文以硝酸铈和高锰酸钾为原料制备了二氧化铈和铈掺杂锰氧化物纳米复合物（CeO2/CeOMS-2）,通过改变化学计量比研究了其对催化活性的影响,并且还通过一系列的表征方式以及实验研究了催化剂的活性、高效光催化活性的原因、催化机理等。本论文的研究结果和创新点如下:1.运用硝酸铈、高锰酸钾为原料,改变催化剂中的Mn/Ce的摩尔比,分别为8/1、24/1、48/1,通过简易地方法制备了一系列的CeOMS-2催化剂,探究Mn/Ce金属离子摩尔比对催化剂净化处理挥发性有机污染物的催化效率影响,并对催化剂进行实验测试。XRD、TEM测试结果表明催化剂均为纳米纤维结构;随着催化剂中Mn/Ce比的含量增加,催化剂的比表面积逐渐的降低而孔径增大。催化剂的热催化活性和光催化活性测试结果发现,CeOMS-2催化剂热催化氧化乙酸乙酯的效率随Mn/Ce的摩尔比增加,转化效率降低的幅度较小;但是Ce-OMS-2催化剂光致热催化氧化乙酸乙酯转化效率显著降低。2.以Ce（NO3）3和KMnO4为原料,在90℃下反应制备了一种独特的CeO2纳米颗粒与Ce掺杂的八面体分子筛(KMn8O16,通常简称OMS-2)结构的锰氧化物纳米纤维（CeO2/CeOMS-2）复合材料。CeO2/CeOMS-2具有极高的光热催化活性,对副产物乙醛的选择性很低,在紫外-可见-红外（UV-vis-IR）辐照下对乙酸乙酯的去除具有良好的耐久性。与此形成鲜明对比的是,纯CeO2、纯OMS-2和Ti O2（P25）表现出较低的光催化活性和较高的乙醛选择性。CeO2/CeOMS-2(rCO2)最初5 min内的CO2生成速率高达1102.5μmol g-1min-1,分别是纯CeO2、纯OMS-2和Ti O2（P25）的137、17和30倍。CeO2/CeOMS-2在λ＞420和560 nm的可见-红外辐射下也表现出良好的光催化活性。即使在λ＞830 nm的vis-IR辐照下,它仍然具有高效的催化活性。CeO2/CeOMS-2的催化活性远优于纯CeO2和OMS-2,这是由于Ce掺杂显著提高了OMS-2的晶格氧活性。CeO2/CeOMS-2的高光热催化活性来源于CeO2纳米颗粒的光催化、对Ce掺杂OMS-2的高效光驱动热催化以及对在UV-vis-IR和λ＞560 nm vis-IR辐照下显著促进Ce掺杂OMS-2的表面氧活性的光活化三者之间的协同作用。
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