CoZr/AC@ZSM-5核壳结构催化剂上费—托合成反应特性研究

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费-托(F-T)合成技术是以合成气(H2+CO)经催化反应转化为洁净的液体燃料的重要途径,该技术对于保障能源安全和缓解环境污染等问题具有重大的经济和现实意义。长久以来,开发性能优异的F-T合成催化剂的研究一直备受关注。目前,由分子筛膜包覆在催化剂颗粒表面而形成的具有核壳结构的复合催化剂因其良好的性能而引起研究者的广泛关注。本论文主要研究了核壳型CoZr/AC@ZSM-5催化剂在固定床反应器上费-托合成的反应性能,并对其反应机理进行了探索,得到如下主要研究结果:(1)制备了核壳型CoZr/AC@ZSM-5催化剂并在固定床反应器上对其费-托合成反应性能进行了考察,同时与无ZSM-5包覆的CoZr/AC催化剂相比较,发现核壳型催化剂上低碳烃的选择性得到提高,而重质烃和醇类的生成得到抑制。(2)通过催化剂表征发现CoZr/AC、CoZr/AC@ZSM-5两种催化剂活性物种无太大差别,但比表面积、孔径等CoZr/AC催化剂均比核壳型催化剂大,并且核壳型催化剂具有一定酸性。(3)经研究分析表明,本体系催化剂费托合成反应机理烃类的生成符合碳化物机理、醇类的生成符合CO插入机理。结合反应机理认为核壳型催化剂上ZSM-5分子筛膜的微孔结构促进了加氢反应,削弱了碳链增长和CO插入反应的进行,同时该膜也具有一定的催化裂化作用。
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