论文部分内容阅读
作为库区径流的汇集地带,消落带既是环境汞的汇集区,也是水体汞的重要来源,属于典型的“汞敏感生态系统”。消落带土壤淹水后,其pH、Eh、电导率、微生物、有机质等性质将发生一系列变化,对汞的释放与甲基化作用产生十分重要的影响。三峡水库建成后,由于其特殊的调度方式使库区周围形成大面积的消落带。淹水后该消落带土壤中汞的释放与甲基化规律还不明了,相关研究还比较缺乏。据此,本研究以采自重庆忠县的库区消落带特征土壤作为研究对象,进行室内模拟实验。设A(15℃,低氧)、B(15℃,高氧)、C(30℃,低氧)三个处理,探究消落带土壤淹水过程中,汞的释放与甲基化特征。结果发现:(1)淹水后,土壤(底泥)总汞迅速向水体释放。随着淹水时间的延续,释放速度逐渐变缓,直至表现出一个动态平衡过程。A、B、C处理水体总汞平衡浓度分别为12.08±0.54ng/L、13.90±0.68ng/L、6.18±0.49ng/L。(2)随着淹水时间的延续,水体活性汞浓度不断增加,占总汞比例不断升高,水体汞有活化的趋势。淹水期间,A、B、C处理活性汞浓度峰值分别为4.53ng/L、6.23ng/L、8.94ng/L,活性汞占总汞比例峰值分别为36.83%、47.89%、53.22%。(3)水体甲基汞浓度随淹水时间的延续整体上呈增加趋势,且在淹水期间均存在一个峰值。30℃条件下峰值出现的时间早于15℃条件。A、B、C水体甲基汞浓度处理峰值分别为0.20ng/L、0.16ng/L、0.34ng/L,水体甲基汞占总汞比例的峰值分别为1.56%、1.05%、2.19%。(4)用Freundlich修正式、Elovish方程、抛物线扩散方程可较好的描述土壤总汞、活性汞向水体释放的动力学过程。用抛物线扩散方程可较好的描述土壤甲基汞向水体释放的动力学过程。高氧条件比低氧条件更有利于土壤总汞、活性汞向水体释放,低氧条件比高氧条件更有利于土壤甲基汞向水体释放。30℃条件比15℃条件更有利于土壤总汞、活性汞、甲基汞向水体释放。(5)淹水前,土壤甲基汞浓度为0.23μg/kg,占总汞比例为0.28%。随着淹水时间的延续,土壤甲基汞浓度不断增加,占总汞比例不断升高,30天后基本达到平衡。淹水周期内,A、B、C处理土壤甲基汞浓度峰值分别为1.04μg/kg、0.97μg/kg、1.33μg/kg,平均值分别为0.73μg/kg、0.60μg/kg、0.93μg/kg。土壤甲基汞占总汞比例峰值分别1.31%、1.30%、1.78%,平均值分别为0.94%、0.79%、1.25%。低氧条件比高氧条件更有利于土壤汞的甲基化。随着淹水时间的延续,溶解氧的降低对土壤汞甲基化的促进作用减弱。30℃条件比15℃条件更有利于土壤汞的甲基化。(6)为进一步研究硫酸根对土壤汞甲基化的影响,在预淹水30天后,向上覆水(含0.1mM硫酸根)中添加外源汞和不同浓度梯度(0mM、0.2mM、0.4mM、1mM、3mM、5mM)硫酸根,30℃恒温条件下继续密封培养30天。结果发现:不添加硫酸根(0mM)处理和添加低浓度硫酸根(0.2mM、0.4mM)处理土壤甲基汞占总汞比例在0-30天随时间延续不断升高;添加高浓度硫酸根(1mM、3mM、5mM)处理土壤甲基汞占总汞比例在0-15天随时间延续逐渐升高,在15~30天随时间延续逐渐下降。30天后,土壤甲基汞占总汞比例表现为5mM处理(1.98%)<3mM处理(2.22%)<1mM处理(2.34%)<0mM处理(2.94%)<0.4mM处理(3.46%)<0.2mM处理(4.74%)。低浓度(0.2mM、0.4mM)添加量促进土壤汞甲基化,且添加0.2mM硫酸根处理促进作用最强。高浓度(1-5mM)添加量抑制土壤汞甲基化,且硫酸根添加量越高,抑制作用越强。