大规模氢同位素分离是进行核聚变能开发和利用过程中亟待解决的一项关键技术。到目前为止,适合工业规模应用的氢同位素分离技术较少,而低温制备色谱分离技术由于设备简单、运行可靠、分离系数大、产品纯度高、氚滞留量少等优势,在聚变堆氚氚燃料循环设计中展现了良好的应用前景。本文针对低温制备色谱分离过程中存在的一些不足,从理论上分析影响低温制备色谱分离氢同位素的因素,如色谱柱内传质传热过程和工艺操作条件,重点开展梯度温度场促进制备色谱分离氢同位素的机理探索和吸附解吸实验研究。主要研究内容及结果如下:(1)理论分析了低温制备色谱分离氢同位素的机理及影响因素。低温制备色谱利用氢同位素在吸附材料上的吸附选择性差异实现分离,包括静态饱和吸附容量差异和动态吸附能力差异,且后者对分离效果更为关键。在同样的温度和压力条件下,D2比H2在分子筛上的吸附量、吸附亲和力、吸附速率更高。分离色谱柱的轴向温度梯度分布能够促使氢同位素反复地经历吸附、解吸过程,通过色谱柱中局部的饱和、传质和解吸段交替变化,大幅促进氢同位素分离效应的累积。低温制备色谱柱分离氢同位素影响因素较多,除受传统洗涤色谱因素影响外,分离系统设计和运行时还需对能够引起温度场或柱内气流变化的氢同位素吸附热效应、色谱柱等效导热、吸附材料填充孔隙率分布、循环进样方式等因素进行考察。(2)设计搭建了低温制备色谱分离检测氢同位素的实验研究系统,对色谱柱中的填充材料进行了吸附性能表征,开展了多轮饱和吸附解吸实验。实验结果表明:分离色谱柱饱和吸附量受载气流速和柱内填充孔隙率影响较大,载气流速较高会导致氢同位素很快穿透分离色谱柱,大大减小吸附量,而孔隙率较高会导致实际吸附量远远大于理论预估吸附量。分离色谱柱解吸过程中进行升温梯度控制能够获得较好的氢同位素分离效果,氢同位素解吸流出曲线呈拖尾型分布,H2/HD富集段明显,HD浓缩效果良好。(3)开展了梯度升温分离氢同位素实验,考察不同温度梯度和载气流速条件下的氢同位素分离效果。实验结果表明:采用梯度升温法控制分离色谱柱温度变化能够有效促进氢同位素的分离,同位素解吸后的流出曲线总体呈拖尾峰分布,且D2拖尾程度较H2严重。1)分离色谱柱升温速率对氢解吸分离影响较大,升温速率越慢,氢在分离色谱柱中保留时间和解吸过程总时长越长,氢峰解吸流出时持续时间越长,H2/D2分离程度越好;2)载气流速对氢同位素解吸分离有一定影响,流速越慢,氢同位素在分离色谱柱中保留时间和解吸过程总时长越长,氢峰解吸流程时持续时间越长,H2/D2分离程度越好;3)沿气流方向对分离色谱柱进行梯度升温的方式选择上,逐段升温比整段同时升温能够获得温差范围较小的梯度温度场,其控制的解吸过程总时长要长,但对氢同位素的分离促进作用更好。